荔枝视频污-综合另类-进去里视频在线观看-人妻精品人妻无码一区二区三区-国产超碰人人做人人爽av动图-成人导航网站-玩丰满熟妇xxxx视频-亚洲日本乱码一区二区在线二产线-亚洲一区二区色一琪琪-黄色片视频免费观看-欧美一级性生活视频-人妻大战黑人白浆狂泄-欧美午夜网站-亚洲乱码一区-久久爱www人成狠狠爱综合网-99自拍-中文字幕视频一区-日韩成人在线播放-婷婷免费视频-欧美毛片视频

學術刊物 生活雜志 SCI期刊 投稿指導 期刊服務 文秘服務 出版社 登錄/注冊 購物車(0)

首頁 > 精品范文 > 化學成分分析論文

化學成分分析論文精品(七篇)

時間:2022-05-26 12:35:33

序論:寫作是一種深度的自我表達。它要求我們深入探索自己的思想和情感,挖掘那些隱藏在內心深處的真相,好投稿為您帶來了七篇化學成分分析論文范文,愿它們成為您寫作過程中的靈感催化劑,助力您的創作。

化學成分分析論文

篇(1)

含蛋白質(65%~70%);多種維生素(VA、VB1、VB2、VB3、VB6、VB12、VC、VE、VK1、葉酸、β-胡蘿卜素等);還含有豐富的礦物質和微量元素(Ca、Fe、K、Mg、P、Zn、Cu和Se等)、葉綠素、葉黃素、類胰島素、γ-亞麻酸等不飽和脂肪酸,以及藻藍蛋白、免疫多糖、肌醇、甘露、葡萄糖、核酸、半乳糖、褐藻膠、藻多糖、活性小肽和酶等特殊生物活性物質。

2藥理作用

2.1抗輻射作用螺旋藻中的螺旋藻多糖屬多價醇,能使低濃度的修復酶的空間構象保持穩定,從而保護酶的活性。藻藍蛋白具有顯著的抗輻射、抗突變的效應。螺旋藻的抗輻射作用還基于螺旋藻多糖存在一套較完整的DNA修復系統,能明顯提高機體核酸內切酶的活性和加強受損細胞的DNA修復作用,能保護骨髓細胞免受輻射損傷。

2.2抑制腫瘤細胞生長與復制螺旋藻中的螺旋藻多糖、藻藍蛋白及有機硒等,通過增強機體免疫和抗氧化能力,從而加強機體自身殺傷腫瘤細胞的能力。

2.3抗病毒作用螺旋藻多糖具有抗HIV-1(人體免疫缺陷病毒)、HSV-1(單純性皰疹病毒)作用。能抑制麻疹病毒、流行性腮腺炎病毒、流行性感冒病毒、HIV-1的復制。

2.4抗菌作用螺旋藻對革蘭氏陽性菌有抑菌作用,對革蘭氏陰性菌無抑制作用。

2.5對胃的保護作用螺旋藻因其堿性能提高胃內的PH值,使幽門螺旋桿菌喪失了生存環境,最終死亡。同時,其所含的豐富蛋白質、葉綠素、β-胡蘿卜素,對消化道上皮組織修復再生和發揮正常功能有良好的作用。

2.6幫助建造正常的乳酸桿菌群實驗證明,食用螺旋藻能使體內的乳酸桿菌增多,并使機體從飲食中吸收維生素B1和其他維生素的效率提高。

2.7對免疫系統的作用螺旋藻中所含的螺旋藻多糖、藻藍蛋白、β-胡蘿卜素、維生素E以及有機硒、超氧化歧化酶(SOD)等抗氧化微營養素具有全面調節機體免疫功能;可增強骨髓細胞的增殖活力,有利于巨噬細胞、T細胞和B細胞等免疫效應細胞的形成;明顯提高機體核酸內切酶的活性,加強機體DNA的修復合成作用,從而調節機體的非特異性免疫、體液免疫和細胞免疫功能。

2.8抗過敏研究表明,螺旋藻能降低過敏性休克大鼠的死亡率和顯著降低血中組胺水平,抑制抗DHPIgE引起的被動皮膚過敏反應和腹膜肥大細胞釋放組胺。

2.9對心腦血管的作用螺旋藻所含脂肪均為不飽和脂肪酸,不含膽固醇。同時富含葉綠素,以及絲氨酸、鉀鹽、維生素B6等,能幫助人體合成膽堿,降低血壓,防止和減輕動脈硬化,螺旋藻中的γ-亞麻酸是人體前列腺素即荷爾蒙的前輩,具有降低血脂,保持血管彈性,降低血液粘稠度,促進血液循環,達到防治心腦血管疾病、降低中風發病率的效果。

2.10提高鐵的生物有效性和調理貧血癥螺旋藻中含有較豐富的鐵質、維生素B12、葉綠素和維生素C。

2.11減輕汞及藥物對腎的毒性科學家研究證實:螺旋藻減輕了實驗室老鼠汞和藥物的腎中毒。科學家測定了兩個指標:腎的毒性血液尿氮(BUM)和血清肌酸。當老鼠飲食中添加30%的螺旋藻后,BUN和血清肌酸水平大幅下降。這一研究表明:螺旋藻對人類免受重金屬及藥物對腎臟的毒害有益處。

2.12抗氧化、抗衰老、抗疲勞有研究表明,螺旋藻多糖能降低心、肝、腦組織丙二醛(MDA)含量,增加全血、肝臟的谷胱甘肽過氧化物酶活性及還原型谷胱甘肽的含量,提高紅細胞和腦組織SOD(超氧化物歧化酶)的活性。螺旋藻還能增強血清乳酸脫氫酶的活性,降低運動后血乳酸值,延長負重游泳時間。

3毒性反應

螺旋藻營養膠囊灌胃給藥8g/kg×7d,未發現小鼠死亡,其呼吸均勻,大小便及分泌情況正常,此劑量為成人推薦劑量的333倍。大鼠在慢性毒性實驗期間其形態、體重、病理切片檢查均正常,生長發育良好。急性毒性實驗結果表明給小白鼠最大耐受量的藥液后未出現任何毒性反應。

4臨床應用

增強機體免疫力,具有防癌、抗癌、抗輻射作用;胃及十二指腸潰瘍;腸易激綜合征;便秘和痔瘡;風濕病;高血脂;高血壓;心臟病;糖尿病;貧血癥;肝病;腎臟病;白內障等。

5近況和未來

螺旋藻由于其高安全性、高營養性,被聯合國糧農組織(FAO)推薦為“21世紀最理想的食品”,早已在世界各地得到普遍應用。如今,螺旋藻除了營養保健功效外,其特殊的藥理作用正備受各國醫學界的關注,隨著研究的逐步展開,其潛在的醫用價值將被充分挖掘,也必將有其廣闊的前景。

論文關鍵詞】螺旋藻;化學成分;藥理作用;毒性化學成分

【論文摘要】螺旋藻是現存地球上最古老的藥用植物之一,含有多種具有特殊功能的活性物質,近年來的研究證明螺旋藻具有廣泛而高效的藥用價值,可作為治療多種疾病的輔助藥物。本文主要通過螺旋藻的化學成分、藥理作用、毒性反應、臨床應用等來進行論述。

篇(2)

熔點用Kafler顯微熔點測定儀測定,溫度計未校正;紅外光譜用5DXFT型紅外光譜儀測定;核磁共振譜用BRUKERAV500型核磁共振儀測定;層析用硅膠由青島海洋化工廠生產。薄層色譜檢測用254nm、365nm紫外燈、固體碘和顯色劑(質量分數為10%的硫酸乙醇溶液)。所用試劑均為分析純。藥材于2006年8月采于江西省上栗縣,經廣東藥學院藥用植物與中藥鑒定學教研室劉基柱老師鑒定,樣品現保存于廣東藥學院天然藥物化學教研室。

2提取與分離

取半陰干的天胡荽全草7.5kg粉碎,粗粉用95%(體積分數)乙醇回流提取3次,每次2h,提取液合并,濃縮液用石油醚(60~90℃)萃取,至石油醚層無色。合并萃取液,回收石油醚,得石油醚部位,拌200~300目硅膠上柱,用石油醚、乙酸乙酯不同比例進行梯度洗脫,薄層檢識,相同部分合并,重結晶,純化,得化合物1(90mg)。水層再用三氯甲烷萃取,至三氯甲烷無色,合并萃取液,回收三氯甲烷,得三氯甲烷部位,拌200~300目硅膠上柱,用石油醚、乙酸乙酯不同比例進行梯度洗脫,薄層檢識,相同部分合并,重結晶,純化,得化合物2(10mg)、化合物3(15mg)、化合物4(12mg)。

3結構鑒定

化合物1:白色針狀結晶(石油醚乙酸乙酯),mp142~143℃。LiebermannBurchard反應(+),與豆甾醇標準品對照共薄層顯示一個斑點,混合熔點不下降,故確定1為豆甾醇(stigmasterol)。

化合物2:白色粉末狀晶體(石油醚乙酸乙酯),mp301~303℃。不溶于石油醚,微溶于三氯甲烷、冷乙醇、冷甲醇,溶于熱乙醇、熱甲醇和吡啶;Molish反應(+),LiebermannBurchard反應(+);質量分數為10%的硫酸乙醇溶液噴霧烘烤均顯紫紅色。與胡蘿卜苷對照品對照,混合熔點不下降,共薄層色譜Rf值相同,故確定2為胡蘿卜苷(daucosterol)。

化合物3:淡黃色針晶(氯仿甲醇),mp296~298℃,三氯化鐵反應陽性,示有酚羥基存在,鹽酸鎂粉反應陰性,質量分數為10%的硫酸乙醇溶液噴霧烘烤顯黃色。IR(KBr)ν/cm-1:3412,1652,1615,1570,1310,1042,789。1HNMR(500MHz,DMSOd6)δ:12.94(1H,s,5OH),10.83(1H,s,7OH),9.55(1H,s,4′OH)為3個酚羥基質子信號;8.31(1H,s,C2H)為異黃酮C環2位質子的特征信號;7.38(2H,d,J=6.5Hz)與6.82(2H,d,J=6.5Hz)示有鄰位偶合,為異黃酮B環2′,6′,3′,5′位質子的特征信號,提示4′OH存在;6.38(1H,d,J=2.5Hz,8H)與6.22(1H,d,J=2.5Hz,6H)為2個互為間位偶合的質子信號及低場12.94(1H,s)的5OH質子特征信號表明A環為5,7二氧代結構,推測化合物為5,7,4′三羥基異黃酮。上述光譜數據與文獻[2,3]對照基本一致,故鑒定化合物3為染料木素(genistein)。

化合物4:白色細針晶(氯仿甲醇),mp279~280℃,IR(KBr)ν/cm-1:3222,1631,1594,1517,1460。1HNMR(500MHz,DMSOd6)δ:10.78(1H,s,7OH),9.48(1H,s,4′OH)為2個酚羥基質子信號;8.27(1H,s,C2H)為異黃酮C環2位質子的特征信號;7.38(2H,d,J=6.5Hz)與6.81(2H,d,J=6.5Hz)示有鄰位偶合,為異黃酮B環2′,6′,3′,5′位質子的特征信號,提示4′-OH存在;7.96(1H,d,J=7.2Hz,5H),6.93(1H,dd,J=7.2、2.5Hz,6H)與6.85(1H,d,J=2.5Hz,8H)為3個組成AMX偶合系統的質子信號及低場10.78(1H,s)的7OH質子特征信號表明A環為7氧代結構,推測化合物為7,4′二羥基異黃酮。其光譜數據與文獻[4]對照基本一致,故鑒定化合物4為大豆素(daidzein)。

【摘要】目的研究傘形科植物天胡荽(Hydrocotylesibthorpioides)的化學成分。方法用硅膠色譜技術分離化學成分,經理化常數測定、波譜分析等方法進行結構分析。結果得到4個化合物,即豆甾醇(stigmasterol,1)、胡蘿卜苷(daucosterol,2)、染料木素(genistein,3)、大豆素(daidzein,4)。結論化合物2、3、4為首次從該屬植物中分離得到。

【關鍵詞】天胡荽;化學成分;結構鑒定

Abstract:ObjectiveToseparateandidentifythechemicalconstituentsofHydrocotylesibthorpioides.MethodsChemicalsfromHydrocotylesibthorpioideswereseparatedbysilicagelcolumnchromatography,andtheirstructureselucidatedbyIR,NMR.ResultsFourcompoundswereisolatedfromtheweedsofHydrocotylesibthorpioides,whichwereidentifiedasstigmasterol(1),daucosterol(2),genistein(3)anddaidzein(4).ConclusionCompounds2,3and4werefirstreportedinHydrocotylesibthorpioides.

Keywords:Hydrocotylesibthorpioides;silicagelcolumnchromatography

天胡荽為傘形科植物天胡荽(HydrocotylesibthorpioidesLam)的全草,別名滿天星、破銅錢、落得打等,分布于江蘇、江西、廣東、廣西、四川等地,資源豐富,天胡荽具有清熱利尿、化痰止咳等功效,民間常用其全草搗爛外敷或外擦治療各種體蘚、股蘚、手蘚、足蘚等各種蘚癥[1]。

目前從該植物中分離得到了木質素類、甾體類、香豆類、黃酮類和齊墩果烷型三萜類化合物等[1]。為進一步深入對該植物進行綜合的研究和開發利用,本文對天胡荽的半陰干全草化學成分進行了系統研究,共分離得到5個單體化合物,目前確定結構的有4個化合物,分別為豆甾醇(stigmasterol,1)、胡蘿卜苷(daucosterol,2)、染料木素(genistein,3)、大豆素(daidzein,4),其中化合物2、3、4為首次從該屬植物中分離得到。

【參考文獻】

[1]張蘭,張德志.天胡荽的研究進展[J].現代食品與藥品雜志,2007,17(1):15-17.

[2]王景華,王亞琳,樓鳳昌.槐樹種子的化學成分研究[J].中國藥科大學學報,2001,32(6):471-473.

篇(3)

關鍵詞:益智;化學成分;藥理作用;研究進展

中圖分類號:R285 文獻標識碼:A 文章編號:1674-0432(2011)-04-0310-3

益智為姜科山姜屬植物益智(Alpinia oxyphylla Miq.)的干燥成熟果實。藥典記載[1]:本品性溫味辛,歸脾、腎經,有溫脾止瀉,攝唾涎,暖腎,固精縮尿的功效。用于脾寒泄瀉,腹中冷痛,口多唾涎,腎虛遺尿,小便頻數,遺精白濁。本研究對近30年來國內外研究者關于益智藥材中分離得到的化學成分及主要藥理作用研究進展進行了文獻綜述。

1 化學成分研究

近些年來,國內外學者從益智中陸續分離得到了一些化合物,下面將分別作以概述。

1.1 萜類化合物

圓柚醇[2],圓柚酮(諾卡酮)[2],香橙烯[3],刺參酮[4],7-表-香科酮[4],oxyphyllol A[5],oxyphyllol B[5],oxyphyllol C[5],isocyperol[5],selin-11-en-4α-ol[5],oxyphyllone A[6],oxyphyllone B[6],oxyphyllenone A[7],oxyphyllenone B[7],oxyphyllenodiol A[7],oxyphyllenodiol B[7],oxyphyllone E[8],oxyphyllone F[8],(9E)-humulene-2,3;6,7diepoxide[9],3(12),7(13),9(E)-humulatriene-2,6-diol[9],(E)-labda-8(17),12-diene-15,16-dial[5]。

1.2 甾醇類化合物

β-谷甾醇[10],胡蘿卜苷棕櫚酸酯[4],β-胡蘿卜苷[4],谷甾醇棕櫚酸酯[11],豆甾醇[11]。

1.3 二苯庚烷類

益智酮甲[12],益智酮乙[13],益智醇[3],益智新醇[10]。

1.4 黃酮類化合物

白楊素[3],楊芽黃酮(楊芽黃素)[3],izalpinin[5]。

1.5 酚類化合物

異香草醛[9],原兒茶酸[14]。

1.6 其他化學成分

細辛醚[15],(-)-oplopanone[9],(2E,4E)-6-羥基-2,6-二甲基-2,4-庚二烯醛[9],棕櫚酸[14],4-methoxy-1,2-dihydrocyclobutabenzene[14]。另外,益智中還含有鋅、銅、鐵、錳、鎳、鈷、鎂、鈣等多種微量元素[16-18]。以及可溶性總糖、粗脂肪、脂肪酸、多種維生素、蛋白質等化學成分。同時益智含有人體所需的16種氨基酸[19],其中有6種是人體必需的氨基酸,占氨基酸總量的38%。

2 藥理作用研究

現代藥理研究表明:益智主要具有神經保護、抗癌、強心、舒張血管、提高免疫力、抗氧化等作用。

2.1 神經保護作用

于新宇、安麗佳等(2003)研究發現[20]益智果實乙醇提取物對原代培養的鼠神經細胞具有保護作用,對谷氨酸興奮毒性引起的神經細胞損傷有顯著的減輕作用,并能有效地抑制谷氨酸興奮毒性誘發的神經細胞凋亡。

Koo等(2004)研究發現[21]益智仁水提物對β-淀粉樣蛋白(Aβ)介導及局部缺血導致的神經細胞損傷具有明顯的保護作用,認為其作用的機理可能是通過清除NO介導的自由基的形成或抑制其毒性。

Wong等(2004)研究發現[22]益智仁的乙醇提取物對神經細胞tau蛋白的磷酸化有抑制作用,tau蛋白磷酸化是老年癡呆癥(AD)病人腦中神經纖維纏結形成的重要標志。

安麗佳、關水等(2006)研究發現[23]益智仁的乙酸乙酯提取物中分離到的具有神經保護作用的活性成分-原兒茶酸可對抗PC12細胞中MPP+誘導的神經毒性。原兒茶酸可能是益智仁的初始活性成分之一,為氧化作用誘導神經性疾病例如帕金森病的治療提供了一種有用的治療方法。同年關水、安麗佳等(2006)又研究發現[24]益智中原兒茶酸對由過氧化氫誘導的PC12細胞氧化死亡具有保護作用,提示PCA可能是治療由氧化應激誘導的神經退化疾病的候選藥物。

劉楠等(2007)研究發現[25]益智果實乙醇提取物及乙醇提取物中除正丁醇部位外的氯仿部位,乙酸乙酯部位均具有拮抗谷氨酸興奮性毒性的作用,表明了這些部位具有神經保護活性。從益智中分離得到的化合物除胡蘿卜苷和胡蘿卜苷棕櫚酸酯外其他化學成分如β-谷甾醇,楊芽黃素,益智酮甲,Oxyphyllol C,Oplopanone,7-Epi-teucrenone都具有神經保護活性,其中β-谷甾醇活性最強。

2.2 抗癌作用

Hidji Itokawa等(1979)研究發現[26]益智的水抽提物對鼠的腹水型肉瘤細胞增長有抑制作用。Lee E等(1998)研究發現[27]益智仁的甲醇提取物可抑制小鼠皮膚癌細胞的增長及誘導HL-60細胞凋亡。

Chun KS等(2002)研究發現[28],益智酮甲、益智酮乙能夠抗十四烷佛波醇酯(一種致皮膚癌物質TPA)引起的炎癥,從而抑制表皮鳥氨酸脫羧酶的活性和抑制母鼠皮膚癌細胞的增長。并表明從益智中分到的這些二苯基庚烷類化合物的抗腫瘤活性和它們的抗炎作用密切相關。Chun KS等(2002)進一步研究表明[29],益智酮甲和益智酮乙通過抑制由TPA誘導的皮膚癌惡化過程中存在的NF-KappaB,2-加氧酶和iNOS(誘導型一氧化氮合酶)的活性而達到其抗腫瘤的目的。

2.3 對心血管系統的作用

Shoji N等(1984)研究發現[30]益智的甲醇提取物對豚鼠左心房有很強的正性肌力作用,隨后Shoji N等從益智的乙酸乙酯部位分到一個具有強心作用的二苯基庚烷類成分益智酮甲,研究其機理后發現,該化合物具有強心作用可能是因為其可以抑制心肌的鈉泵、鉀泵。Shoji N等又發現益智的甲醇提取部位在兔的大動脈中有拮抗鈣活性作用[31],分到其中的活性成分圓柚醇,并將此化合物申請專利,注冊為血管舒張藥。

2.4 對免疫系統的影響

Kim S H等(2000)[32]研究發現益智的水提取部位經腹腔或口服給藥對免疫球蛋白E介導的過敏性反應有較強的抑制作用,靜脈給藥則表現一般,同時指出這種現象應與活性成分在人體內的代謝途徑有關聯。Shin T Y等(2001)研究發現[33]益智的水提取部位對化合物48/80介導的非特異性過敏反應具有抑制作用。

Osamu Muraoka等(2001)研究發現[7]從益智種子甲醇提取部位分離得到的化合物oxyphyllenodiol A和oxyphyllenone A對脂多糖(LPS)活化鼠腹膜巨噬細胞中產生的NO具有抑制作用。

Morikawa等(2002)研究發現[5]益智全果80%丙酮水提取物除對脂多糖(LPS)活化鼠腹膜巨噬細胞中產生的NO具有抑制作用外,還具有抑制由抗原誘導的RBL-2H3細胞脫粒作用。進一步研究其80%丙酮水提取物的乙酸乙酯部位、正丁醇部位和水層部位發現,乙酸乙酯部分具有抑制NO和抑制β-己糖胺酶釋放的作用,而正丁醇和水層部位則沒有這兩種活性。并發現乙酸乙酯部位中可以抑制NO作用的9個活性成分:7個倍半萜類成分包括oxyphyllol A、圓柚酮、selin-11-en-4α-ol、isocyperol、oxyphyllenodiol A、oxyphyllenone A、1個未命名倍半萜類成分,1個二萜類成分為(E)-labda-8(17),12-diene-15,16-dial和1個黃酮類成分為楊芽黃酮;另外,發現可以顯著抑制由RBL-2H3細胞釋放的β-己糖胺酶的5種活性成分:2個倍半萜類成分為圓柚酮、selin-11-en-4α-ol,1個二萜類成分為(E)-labda-8(17),12-diene-15,16-dial,2個黃酮類成分為楊芽黃酮和izalpinin。

2.5 抗氧化作用

Shirota,Sachiiko等(1994)研究發現[34]益智酮乙、姜黃素可完全抑制酶的活性,二者抑制酪氨酸酶的活性強于益智酮甲和丁香酚。

Kyung-Soo Chun等(1999)研究發現[35]益智酮甲和益智酮乙可抑制人類HL-60細胞中由TPA刺激引起的TBA和超氧陰離子的產生。

彭偉文等(1998)研究分析[36]高良姜、大良姜、益智、砂仁對亞油酸自動空氣氧化的抑制作用情況,發現益智有明顯的抗氧化作用。

李克才等(1999)研究發現[37]益智仁對水蚤的生長、發育、繁殖均有較為顯著的促進作用,對水蚤的壽命有延長作用。

陽辛鳳等(2001)研究發現[38]益智及益智酒分別具有較高的清除過氧化氫、羥自由基的活性,并發現發酵有助于提高益智對羥自由基的清除作用。

易美華等(2002)研究發現[39-40]益智仁經提取揮發油后的渣及益智莖、葉的提取物對豬油脂質均有較強的抗氧化作用;對超氧陰離子自由基均有清除作用,清除能力大小順序為:益智的葉、益智的莖、提取揮發油后的益智種子。

安麗佳、關水等(2006)研究發現[23]原兒茶酸具有提高PC12細胞的SOD和CAT酶活性的作用,也可以減少H2O2或鈉硝基氫氰酸鹽(SNP)引發PC12細胞的死亡。

劉紅等(2006)研究發現[15],益智超臨界二氧化碳提取物和正丙醇提取物中的總酚含量最高,抗氧化能力強;乙酸乙酯提取物的黃酮含量最高,清除DPPH自由基和還原力強;益智丙酮提取物清除自由基效果最好的化合物依次為益智酮甲、圓柚酮、細辛醚,且益智酮甲的抗氧化性優于圓柚酮。

3 小結

本文對近三十年來國內外研究者關于益智藥材中的化學成分及主要藥理作用方面的研究進展進行梳理與總結,發現目前從益智中得到的化學成分不多,主要以倍半萜類成分為主,其次為甾醇類、二苯庚烷類、黃酮類及酚類成分;目前對于益智藥理作用的研究主要關注于其具有的神經保護作用,其次還關注于抗癌、強心、舒張血管、提高免疫力、抗氧化等作用。

參考文獻

[1] 中國藥典委員會.中華人民共和國藥典(一部)[S].北京:化學工業出版社,2010:273-274.

[2] Shoji N,Umeyama A,Asakawa Y et al.Structural determination of nootkatol,a new sesquiterpene isolated from Alpinia oxyphylla Miquel possessing calcium-antagonistic activity[J].J Pharm Sci,1984,73(6):843-844.

[3] 羅秀珍,余競光,徐麗珍,等.中藥益智化學成分的研究[J].藥學學報,2000,35(3):204-207.

[4] 劉楠,于新宇,趙紅,等.益智仁化學成分研究[J].中草藥,2009,40(1):29-32.

[5] Toshio Morikawa,Hisashi Matsuda,Iwao Toguchida,et al.Absolute stereostructures of three new sesquiterpenes from the fruit of Alpinia oxyphylla with inhibitory effects on nitric oxide production and degranulation in RBL-2H3 cells[J].J.Nat.Prod.2002,65(10):1468-1474.

[6] Xu Jun Ju,Tan Ning Hua,Xiong Jiang et al.Oxyphyllones A and B,novel sesquiterpenes with an unusual 4,5-secoeudesmane skeleton from Alpinia oxyphylla[J].Chinese Chemical Letters,2009,20(8):945-948.

[7] Osamu Muraoka,Manabu Fujimoto,Genzoh Tanabe et al.Absolute stereostructures of novel norcadinane-and trinoreudesmane-type sesquiterpenes with nitric oxide production inhibitory activity from Alpinia oxyphylla[J].Bioorg Med Chem Lett,2001,11(16):2217-2220.

[8] Xu Junju,Tan Ninghua,Zeng Guangzhi,et al.Two new norsesquiterpenes from the fruits of Alpinia oxyphylla[J].Chinese Journal of Natural Medicines,2010,8(1):0006-0008.

[9] 徐俊駒,譚寧華,曾廣智,等.益智仁化學成分的研究[J].中國中藥雜志,2009,34(8):990-993.

[10] 張起鳳,羅仕德,王惠英,等.中藥益智仁化學成分的研究[J].中草藥,1997,28(3):131-133.

[11] 王治元.干姜和益智仁化學成分研究[D].安徽大學生物化學與分子生物學碩士學位論文,2010.05.

[12] Hideji Itokawa,Ritsuo Aiyama,Akira Ikuta A.A pungent diarylheptanoid from Alpinia oxyphylla[J].Phytochemistry,1981,20(4),769-771.

[13] Hideji Itokawa,Ritsuo Aiyama,Akira Ikuta A.A pungent principle from Alpinua oxyphylla[J].Phytochemistry,1982,21(3):241-243.

[14] 關水.益智仁中原兒茶酸對PC 12細胞保護作用研究[D].大連理工大學博士學位論文,2006.06.

[15] 劉紅.益智的抗氧化作用及成分研究[D].華南理工大學博士學位論文,2006.06.30.

[16] 梁本恒,伍建東,劉闖飛.益智的微量元素含量[J].中國中藥雜志,1990,15(4):38-40.

[17] 汪錦邦,付晴鷗,喬太生,等.益智果實的成分分析[J].中國中藥雜志,1990,15(8):44-45.

[18] 徐鴻華,鄧沛峰,林勵,等.我院引種栽培“南藥”及其部分品種的藥材質量評價[J].廣州中醫學院學報,1991,8(21):231.

[19] 李遠志,簡潔瑩.益智的主要化學成分分析及毒理學分析[J].華南農業大學學報,1996,17(2):l08-111.

[20] Yu Xinyu,An Lijia,Wang Yongqi,et al.Neuroprotective effect of Alpinia oxyphylla Miq. fruits against glutamate-induced apoptosis in cortical neurons[J].Toxicol Lett,2003,144(2):205-212.

[21] Koo B S,Lee W C,Chang Y C,et al.Protective effects of Alpinae Oxyphyllae Fructus (Alpinia oxyphylla MIQ) water-extracts on neurons from ischemic damage and neuronal cell toxicity[J].Phytother Res,2004,18(2):142-148.

[22] Wong K K,Wan C C,Shaw P C.Ethanol extract of Alpinia oxyphylla fructus shows inhibition of tau protein phosphorylation in cell culture[J].Neurobiol Aging,2004,25(2):595.

[23] An Li Jia,Guan Shui,Shi Gui Fang,et al.Protocatechuic acid from Alpinia oxyphylla against MPP+-induced neurotoxicity in PC12 ce1ls[J].Food Chem Toxicol.2006,44(3):436-443.

[24] Guan Shui,Bao Yong-Ming,Jiang Bo,et al.Protective effect of protocatechuic acid from Alpinia oxyphylla on hydrogen peroxide-induced oxidative PC12 cell death[J].European Journal of Pharmacology,2006(538):7379.

[25] 劉楠.益智仁化學成分的研究[D].遼寧中醫藥大學碩士論文,2007.06.01.

[26] Hidji Itokawa.Screening test for antitumor activity of crude drugs.Shoyakugaku Zasshi,1979,33:95-98.

[27] Lee E,Park KK,Lee JM,et al.Suppression of mouse skin tumor promotion and induction of apoptosis in HL-60 cells by Alpinia oxyphylla Miquel(Zingiberaceae)[J].Carcinogenesis,1998,19(8):1377-1381.

[28] Chun K S,Park K K,Lee J,et al.Inhibition of mouse skin tumor promotion by anti-inflammatory diarylheptanoids derived from Alpinia oxyphylla Miquel(Zingiberaceae)[J].Oncol Res,2002,13(1):37-45.

[29] Chun K S,Kang J Y,Kim O H,et al.Effects of yakuchinone A and yakuchinone B on the phorbol ester-induced expression of COX-2 and iNOS and activation of NF-kappaB in mouse skin[J].J Environ Pathol Toxicol Oncol,2002,21(2):131-139.

[30] Shoji N,Umeyama A,Takemoto T,et al.Isolation of a cardiotonic principle from Alpinia oxyphylla[J].Planta Med.,1984,50(2):186-187.

[31] Shoji N.,Umeyama A.,TakemotoT,et al.Separation of a cardiotonic principle from Alpinia oxyphylla[J].Planta Med.,1984,50:186-187.

[32] Kim S H,Choi Y K,Jeong H J,et al.Suppression of immunoglobulin E-mediated anaphylactic reaction by Alpinia oxyphylla in rats[J].Immunopharmacol Immunotoxicol,2000,22(2):267-277.

[33] Shin T Y,Won J H,Kim H M,et al.Effect of Alpinia oxyphylla fruit extract on Compound 48/80-induced anaphylactic reactions[J].Am J Chin Med,2001,29(2):293-302.

[34] Shirota,Sachiko.Tyrosinase inhibitors from crude drugs[J].Biol.pharm.Bull,1994,17:766-769.

[35] Kyung-Soo Chun,Yeowon Sohn,Ho-Shik kim,et al.Antitumor Promoting potential of naturally occurring diarylheptanoids structurally related to Mutation Research,1999,428:49-57.

[36] 彭偉文,洪暉箐.幾味姜科和豆科類中藥抗氧化性能的研究[J].時珍國藥研究,1998,9(2):146.

[37] 李克才.益智仁對水蚤壽命的影響[J].生物學雜志,1999,

(4):20.

[38] 陽辛鳳,利美蓮.益智與益智酒抗氧化活性的研究.華南熱帶農業大學學報,2001,7(3):20-23.

[39] 易美華,薛獻明,肖紅,等.益智提取物對油脂抗氧化作用研究[J].海南大學學報(自然科學版),2002,(1):28.

[40] 易美華,肖紅,尹學瓊,等.益智提取物對超氧陰離子自由基清除作用研究.中國食品學報,2002:2(4):21-24.

篇(4)

【摘要】 白花泡桐[Paulownia. Fortunei (Seem.) Hemsl.]為玄參科泡桐屬(Paulownia)植物,落葉喬木,全國幾乎均有分布,野生或栽培,是常用的中草藥,其花、葉、皮、根、果古時對其就有藥用記載,可用于治療炎癥、病毒感染、跌打損傷等多種疾病。白花泡桐花的化學成分除揮發油部分外,未見報道。本文對泡桐屬植物化學成分及生物活性進行總結,為開發利用植物資源、研究植物生物活性提供了一定的科學依據。

【關鍵詞】 泡桐屬;化學成分;生物活性

玄參科泡桐屬Paulownia植物,全屬共有7種,分別是白花泡桐[P.fortunei(Seem.)Hemsl.],毛泡桐[P.tomentosa(Thunb.)Steud.],蘭考泡桐(P.elongata S.Y.Hu),椒葉泡桐(P.catalpifolia Gong Tong),臺灣泡桐(P.kawakamii Ito),川泡桐(P.fargesii Franch.)和南方泡桐(P.australis Gong Tong),光泡桐[P.tomentosa var. tsinlingensis (Pai)Gong Tong]是毛泡桐的變種。除東北北部、內蒙古、新疆北部、西藏等地區外全國均有分布,栽培或野生。白花泡桐在越南、老撾也有分布,有些種類已在世界許多國家引種栽培。作為一種優質木材,它不僅在工農業方面有廣泛用途,同時它還是一種常用的中草藥,其花、葉、皮、根、果古時就有其藥用記載。如《本草綱目》記述:“桐葉……主惡蝕瘡著陰,皮主五痔,殺三蟲。花主傅豬瘡,消腫生發[1]。” 《藥性論》也言:“治五淋,沐發去頭風,生發滋潤。”近年來醫學研究發現其主要作用有:抗菌消炎,止咳利尿,降壓止血,同時還具有殺蟲作用。

1 化學成分

泡桐屬植物的化學成分研究始于20世紀30年代初。日本學者最先對泡桐屬植物的化學成分進行了研究,1931年Masco Kazi等從泡桐葉的樹皮和樹葉中分離得到糖苷類化合物[2,3] 。1959年,Kazutoru Yoneichi研究了桐木中的木脂素成分,分離得到了丁香苷。隨著科學技術的發展,各種色譜分離方法和現代波譜技術應用于天然產物的研究,從泡桐屬植物中不斷發現新化合物。該屬植物中所含化學成分類型主要有環烯醚萜苷、苯丙素、木脂素苷、黃酮、倍半萜、三萜等。其中許多化合物被證明具有一定的生物活性。

1.1 苯丙素類化合物 苯丙素類化合物在泡桐屬植物中分布較為廣泛。主要有:(1)木脂素(四氫呋喃駢四氫呋喃類):細辛素(d-Asarinin)[4],芝麻素(d-Sesamin)[5],泡桐素(Paulownin)[6],異泡桐素(Isopaulownin)、(+)-Piperitol[7]等。(2)苯丙素酚類:Verbascoside[8],Isoverbascoside[9]。

1.2 環烯醚萜類 富含環烯醚萜類成分是泡桐屬植物的一大特征,在該屬植物中多以成苷的形式出現,廣泛分布于桐木、桐皮、桐葉中,花中還未見文獻報道。泡桐屬中的環烯醚萜成分具有九碳骨架(即C-4去甲基)的環戊烷型、環戊烯型和7,8環氧戊烷型,顯示了其在植物分類學上的意義。其取代基位置比較固定,一般1位羥基與1分子葡萄糖成苷,8位為甲基或羥甲基。另外,Soern等從成年毛泡桐的葉部獲得兩個5,6位為雙鍵的環烯醚萜苷,同時,他還發現成年和幼年的毛泡桐中環烯醚萜苷成分有所不同[10~14]。

1.3 倍半萜類 李志剛等[15]從毛泡桐的花中分到7個落葉酸型的倍半萜,為首次從該屬植物中分到倍半萜類化合物,可能與該類激素促進開花,抑制種子發芽有關, 其他部分未發現。

1.4 甘油酯類 杜欣等[16]從毛泡桐的花中還分到了甘油酯類的化合物及其苷。

1.5 其他成分 從該屬植物中還分離出黃酮類、二氫黃酮類、三萜(主要為熊果酸及其苷[17])、生物堿、多酚、單糖、鞣酸、脂肪酸等多種成分。另外,栗原滕三郎和宋永芳等[18]對泡桐花的精油成分作了色譜、質譜分析,研究了其中的蛋白質、氨基酸、微量元素等營養成分,利用GC/MS技術鑒定出許多長鏈及芳香族化合物。

1.6 植物激素 王文芝等[19]對河南蘭考泡桐的根、莖、葉中的植物激素進行了研究,利用HPLC技術分離鑒定出了激動素、反式玉米素、激動素核酸等8種激素。

2 生物活性

2.1 抗菌作用 芝麻素對結核桿菌有抑制作用[20],而泡桐花及其果實的注射液(醇提取后用醋酸鉛沉淀去雜質制成),體外實驗時對金黃色葡萄球菌及傷寒桿菌、痢疾桿菌、大腸桿菌、綠膿桿菌、布氏桿菌、革蘭菌、酵母菌等均有一定的抑制作用[4]。從泡桐屬植物中分到的紫葳新苷Ⅰ對金黃色葡萄球菌和乳鏈球菌均有抑制作用,最小濃度為150μg/ml,并認為其角甲基是抗菌必要基團[21]。魏希穎等將泡桐花的黃酮提取物作了體外抑菌實驗,發現其對金黃色葡萄球菌作用最強,而對黑曲霉、啤酒酵母、產黃青霉無明顯的抑制作用[22]。

2.2 治療氣管炎 泡桐果及花治療慢性氣管炎有一定療效,臨床治療1341例,有效率為81%,其中臨床控制率7%,顯效25%[23]。

2.3 消炎作用 泡桐花可用于治療炎癥感染,臨床報道用其治療16種疾病計244例,均有一定療效,其中對上感、支氣管肺炎、急性扁桃體炎、菌痢、急性腸炎、急性結膜炎的療效較好,治療中未發現不良反應和副作用[4]。實驗中通過觀察泡桐花浸膏對哮喘豚鼠肺病理組織學的影響發現泡桐花浸膏能明顯延長豚鼠誘喘潛伏期,優于地塞米松(P

2.4 止血作用 泡桐屬植物中所含丁香苷有明顯止血作用。本品注射液用于手術70例,良效(明顯止血)30例,占42.9%,有效(出血減少)26例,占37.1%,無效14例[26]。

2.5 毒性研究 小鼠口服泡桐果乙醇提取物半數致死量為21.4g生藥/kg。大鼠口服2g/(kg·d),共21天,一般情況及體重均無異常,內臟病理檢查未見中毒性病理形態改變。家兔急性、亞急性毒理實驗中,泡桐果煎劑對心、肝、腎、脾、胃均無毒性病理改變。家兔灌服泡桐花浸膏或靜脈注射,一般情況及食欲、體重、白細胞等均無明顯變化,成人口服上述浸膏或肌肉注射,自覺癥狀、體溫、脈搏及白細胞數等均無明顯改變,但有輕度血壓下降[4]。已有報道苯丙素苷具有抗菌、抗病毒、抗腫瘤、清除自由基、延緩骨骼肌疲勞、DNA堿基修復、抗凝血、抗血小板凝聚等多種生理活性。從泡桐屬植物的樹皮和莖部分離得到一個新的呋喃醌酮(methyl-5-hydroxy-dinaphtho[1,2-2′,3′]furan-7,12- dione-6-carboxylate),對hela癌細胞有抑制作用,對polio病毒的brunhildeⅠ型EC50為0.1μg/ml對leonⅢ型EC50為0.1μg/ml[27]。另外,咖啡酸的糖酯類化合物被認為與該植物的顏色改變有關[28]。

2.6 殺蟲作用 泡桐素、芝麻素可增強殺蟲劑除蟲菊酯的殺蟲作用,可有效殺滅蚊蠅及其幼體[29]。

2.7 其他作用 泡桐屬植物還具有止咳、平喘、祛痰、治手足癬與燒傷、消腫、生發等功效[4]。

從以上可知,泡桐屬植物化學成分療效顯著且具多樣化,但對該屬植物的成分研究多集中于毛泡桐種,其他種涉及較少,而對部位的研究則多為桐葉,皮、根,莖次之,花研究的最少。對生物活性的研究則不夠深入,其有效部位及有效成分有待進一步確定。

轉貼于 參考文獻

1 中國科學院.中國植物志.北京:科學出版社,1979,67(2):28.

2 Masao Kazi,Tokiti Simabayasi.A glucoside from Paulownia. Japan, 1931, 93;735;27.

3 Koiti Iwadare. Lignin.Ⅱ.Ligin of Paulownia imperialis. J Chem Soc Japan, 1941,62:186-189.

4 江蘇新醫學院編.中藥大詞典.上海:上海科學技術出版社,1977.

5 Kijjoa A,Kitirattrakarn T,Anantachoke C. Preliminary study of chemical constituents of Paulownia Taiwaniana. Kasetsart J,1991,25(4):430-433.

6 Kotaro Takagawa.Constituents of medical plants Ⅳ structure of paulownin,a component of wood of Paulownia tomentosa.Yakugaku Zasshi, 1963, 83: 1101-1105.

7 Hiroji,Mayumi O,Yutaka S, et al.(+)-Piperitol from Paulownia tomentosa. Planta Medica,1987,53(5):504.

8 Schilling G,Hugel M,Mayer W. Verbascoside and isoverbascoside from Paulownia tomentosa Steud. Z.,Naturforsch ,B:Anorg Chem Org. Chem,1982,37B(12):1633-1635.

9 Sticher I,Lahloub MF.Phenolic glycosides of Paulownia tomentosa bark. Planta Medica,1987,46(3):145-148.

10 Damtoft Soren. Biosyntheses of catalpol. Phytochemistry, 1994, 35(5): 1187-1189.

11 Hegnauer R, Kooiman P. The taxonomic significance of iridoids of tubiflorae sensu wettstein.Planta Medica, 1978,33(1):1-33.

12 Adriani C,Bonini C,Iavarone C,et al. Isolation and characterization of paulownioside,a new highly oxygenated iridoid glucoside from Paulownia tomentosa.J Nat Prod, 1981,44(6):739-744.

13 Soren D,Soren RJ. Tomentoside and 7-hydroxytomentoside, two iridoid glucosides from Paulownia tomentosa. Phytochemistry, 1993, 34(6): 1636-1638.

14 Soeren D.Biosynthesis of catalpol. Phytochemistry, 1994, 35(5): 1187 -1189.

15 李志剛.毛泡桐花化學成分.蘭州大學碩士學位論文. 2001.

16 杜欣.毛泡桐花的化學成分研究.蘭州大學碩士學位論文,2003.

17 Yoshihisa T,Sadao K,Kotaro T,et al. Constituents of medical plants Ⅲ Constituents of leaves of Paulownia tomentosa and Rhododendron kaempferi. Kauazwa Daigaku Yakugakubu Keukgu Nempo,1962,12:7-14.

18 宋永芳,羅嘉梁,倪善慶,等. 泡桐花的化學成分研究.林產化學與工業, 1990,10(4):269.

19 王文芝.反向高效液相色譜分離泡桐中的植物激素.分析化學,1984, 12(6): 531.

20 國家醫藥管理局中草藥情報中心.植物藥有效成分分離手冊.北京:人民衛生出版社,1980.

21 White PJ.Separation of K+- and Cl-- selective ion channels from rye roots on a continuous sucrose density gradient.J Exp Bot,1995,46(285):361-376.

22 魏希穎,何悅,蔣立鋒,等.泡桐花體外抑菌作用及黃酮含量的測定. 天然產物研究與開發,2006,18:401-404.

23 河南醫學院,等.泡桐果及花治療慢性氣管炎的臨床療效和實驗研究.河南醫學院學報,1975,1:26-28.

24 張永輝,劉宗花,杜紅麗,等.中藥泡桐花浸膏對哮喘豚鼠肺組織作用的病理學研究.新鄉醫學院學報,2002,19(6):473-475.

25 李寅超,趙宜紅,李寅麗,等. 泡桐花總黃酮抗BALB / c小鼠哮喘氣道炎癥的實驗研究. 中原醫刊,2006,33(19):16-17.

26 謝培山,楊贊熹. 救必應化學成分的研究—止血成分救必應乙素的分離、鑒定. 藥學學報,1980,15 (5): 3-7.

27 Kang KH,Huh HK,Bak K. An antiviral furanoquinine from Paulownia tomentosa Steud. Phytother,1999,13(7):624-646.

篇(5)

【關鍵詞】 姜黃;化學成分;藥效;物質基礎;綜述

姜黃始載于《新修本草》,“葉根都似郁金,花春生于根,與苗并出,夏花爛,無子,根有黃、青、白三色。其做之方法與郁金同爾。西戎人謂之蒁藥”。此段記載說明當時姜黃應為姜黃屬多種植物。《植物名實圖考》載:“姜黃,《唐本草》始錄……其形狀全似美人蕉而根如姜,色及黃,氣微辛。”所述與今之姜黃(Curcuma Longa L.)相符,說明清代姜黃即為Curcuma Longa L.的根莖[1]。2010年版《中華人民共和國藥典》(以下簡稱“《藥典》”)規定,姜黃為姜科植物姜黃(Curcuma longa L.)的干燥根莖,冬季莖葉枯萎時采挖,洗凈,煮或蒸至透心,曬干,除去須根。中醫認為,姜黃性溫,味辛、苦,歸脾、肝經,具有破血行氣、通經止痛的作用;臨床用于胸脅剌痛,閉經,癥瘕,風濕肩臂疼痛,跌撲腫痛。主要產于我國四川、廣東、福建、江西、廣西等地,傳統認為四川犍為、雙流,廣東佛山為道地產區[2]。除我國外,在東南亞國家(如印度、印尼、尼泊爾等)及南美國家(如牙買加、秘魯等)也作為天然藥物或食品添加劑廣泛應用。在印度的傳統醫學(Ayurveda)中,姜黃(Haldi)被認為具有健胃、滋補、凈化血液之功,具有治療皮膚病、調節肝膽等方面的作用[3],與中醫對姜黃的認識有許多共同之處。迄今,國內外對姜黃的化學成分、藥理活性均具有廣泛研究。自19世紀發現姜黃素類成分以來,對姜黃的研究從未中斷,尤其是隨著高分辨液質、氣質分析技術的應用,分析鑒定了姜黃中許多微量成分。筆者現結合國內外有關文獻,對姜黃(Curcuma longa L.)的化學成分研究進展進行綜述,為姜黃的研究提供參考。

1 姜黃素類

姜黃色素(curcuminoid)類物質是一種從姜黃根莖中提取得到的黃素,其母核結構為二苯基庚烴類,有酚性與非酚性之分。目前認為,姜黃色素類成分是姜黃的主要活性成分,其中姜黃素(Curcumin)是最主要的,約占姜黃色素的70%,這一類化合物還包括脫甲氧基姜黃素(10%~20%)、脫二甲氧基姜黃素(10%)。有研究發現,姜黃素在植物姜黃(Curcuma longa L.)中的分布很不平衡,在根莖(中藥姜黃藥用部位)中含量較高(大于2%),在塊根(黃絲郁金藥用部位)中含量較低(0.023%左右)[4]。除以上主要成分之外,一些研究者利用制備液相或液質

聯用分析鑒定了姜黃中一系列微量的姜黃素類成分,并對姜黃素類成分的構效關系進行了研究,可歸納為:姜黃色素類成分母核結構有12種(M1~M12),兩端的取代基主要有4種(Ar1~Ar4),見圖1、表1。圖1 姜黃素類化合物母核結構及取代基表1 姜黃中姜黃素類成分

對姜黃素類成分構效關系的研究表明,姜黃素母核結構中β-二酮把兩端的不飽和結構連接起來,降低了分子的極性,增加了對細胞膜的滲透性,并且兩端苯基上的酚羥基位于苯環的對位時,對于其活性也是十分必要的[10]。在抗炎、抗寄生蟲方面,母核中的β-二酮所連接的長鏈不飽和結構對于其活性具有重要意義[11-12]。

2 萜類化合物

姜黃富含揮發油,被認為是抗炎、殺菌的藥效物質基礎。《藥典》規定,姜黃藥材揮發油含量不低于7%(mL/g)。有文獻報道,采用水蒸氣蒸餾法考察不同產地姜黃揮發油的含量,結果變化范圍較大[13],有些樣品揮發油含量為2%左右。姜黃揮發油中的主要成分為倍半萜(sesquiterpene)和單萜類化合物(monoterpene),其結構類型主要有:吉馬烷型、愈創木烷型、蒈烷型、桉烷型、沒藥烷型、欖香烷型、蒼耳烷型等[14]。

1975年,Malingre等[15]報道了姜黃中p-cymene、b-sesqui phellandrene、turmerone、arturmerone and sesquiterpene等成分,直到現在,國內外還不斷有研究者從姜黃中分離得到新的倍半萜或單萜類化合物。王氏等[16]從姜黃的塊莖中分離得到7個沒藥烷型倍半萜2,5-dihydroxybisabola-3,10-diene, 4,5-dihydroxybisabola-2,10-diene,turmeronol A,bisacurone, bisacurone A,b-isacurone B。曾氏等[17]從姜黃中分離得到6個倍半萜類化合物,分別為:turmeronol A,turmeronol B, bisabolone,8-hydroxyl-ar-turmerone,bis abolone-9-one, (6S)-2-methyl-6-[(1R,5S)-(4-methene-5-hydroxyl-2-cyclohexen)-2-hepten-4-one]。李氏等[18]從姜黃乙醇提取物中分離得到2個新的倍半萜和1個新的單萜,分別為2-methoxy-

5-hydroxybisabola-3,10-diene-9-one和2,8-epoxy-5- hydroxybisabola-3,10-diene-9-one和2-(2,5-dihydro xy-4- methylcyclohex-3-enyl)propanoic acid。Yong Chi Zeng等[9]從姜黃根莖中分離得到5個新的倍半萜類化合物,其中一個具有新的骨架,2個骨架為沒藥烷型,2個為Calebin的衍生物。

此外,更多的報道是,利用GC-MS對姜黃揮發油中的萜類進行定性、定量分析。其中NY Qin等[19]采用GC-MS外標法對姜黃的根莖(中藥姜黃)和塊根(中藥黃絲郁金)中ar-Curcumene、ar-Turmerone、α-Turmerone、β-Turmerone進行了測定。結果顯示,姜黃根莖中以上成分含量均高于塊根,根莖中4種成分含量范圍分別為2~3、7~13、14~22、17~31 mg/g原藥材。由于提取方法、樣本來源不同,所以,每篇文獻中揮發油的分析結果均不盡相同。以下對國內外關于姜黃揮發油的文獻進行了歸納,列舉了揮發油中主要的萜類成分結構和相對含量,見圖2、表2。圖2 姜黃中主要萜類化合物結構表2 姜黃中主要萜類化合物及在揮發油中的相對含量

3 其他化合物

3.1 生物堿類

王氏等[16]從姜黃塊根中分離得到1個喹啉類生物堿2-(2’-methyl-1’-propenyl)-4,6-dimethyl-7-hydroxyquinoline。

3.2 有機酸類

劉氏[29]從姜黃中分離得到琥珀酸(Butanedioieaci),環二十二酸內酯。

3.3 糖類

Masashi Tomoda[30]采用熱水提取,葡聚糖凝膠-瓊脂糖凝膠純化,從姜黃水提液中得到多糖類成分,該類成分具有提高免疫、增強網狀內皮組織對碳的清除率作用。通過化學和光譜分析發現姜黃多糖具有以下特點:α-l-arabino-3,6-β-d- galactan,α-1,3-Linked l-arabinopyranose,β-3,4-branched d-xylose,α-1,4-linked d-glucose,α-2,4-branched l-rhamnose and α-1,4-linked d-galacturonic acid。

3.4 微量元素

張氏等[31]對各種郁金中的微量元素進行了分析,其中姜黃的塊根(黃絲郁金)中含有人體所需微量元素銅、鐵、鋅、錳、鈷等,與其他品種郁金無明顯差異。

此外,易氏等[32]從姜黃的塊根(黃絲郁金)中分離得到阿魏酸和阿魏酸乙酯。Majeed[33]研究表明,用熱水煎煮姜黃素(curcumin),可使其分解轉化為香草醛和阿魏酸。

4 討論

筆者主要對新發現的微量姜黃素類成分和萜類成分進行了綜述,對姜黃素類成分的構效關系、揮發油中主要萜類成分的構成和比例進行了小結。目前認為,這兩類成分為姜黃素的主要活性成分。姜黃素的藥理活性主要集中在抗病毒、抗腫瘤、抗氧化、利膽、降血脂方面,而揮發油的藥理活性主要集中在抗炎、抗菌方面,與中醫對姜黃的論述“破血行氣、通經止痛,用于胸脅刺痛、經閉、癥瘕、風濕肩臂疼痛、跌撲腫痛”基本一致。姜黃素類成分和揮發油類成分均為脂溶性成分,因此,在中醫傳統用藥方式湯劑中溶出率較低。有文獻報道,姜黃中的多糖類成分在免疫系統方面具有明顯作用,因此,姜黃多糖也可能為姜黃的主要藥效物質基礎[30,34]。但由于多糖類成分在化學分離、鑒定方面存在難度,因此,迄今的研究文獻相對較少。

參考文獻

[1] 國家中醫藥管理局中華本草編委會.中華本草:第8分冊[M].上海:上海科技出版社,1999:632-636.

[2] 鄭虎占.中藥現代研究與應用[M].北京:學苑出版社,1997:3436.

[3] GK Jayaprakasha, L JaganMohan Rao, KK Sakariah. Chemistry and biological activities of C. longa[J]. Trends in Food Science & Technology,2005,16:533-548.

[4] 夏文娟,肖小河,蘇中武,等.國產姜黃屬植物的化學成分分析[J].中國中藥雜志,1999,24(7):423-447.

[5] 李偉,肖紅斌,王龍星,等.高效液相色譜-串聯質譜法分析姜黃中微量的姜黃素類化合物[J].色譜,2009,27(3):264-269.

[6] Hongliang Jiang, Barbara N Timmermanna, David R Gang. Use of liquid chromatography-electrospray ionization tandem mass spectrometry to identify diarylheptanoids in turmeric (Curcuma longa L.) rhizome[J]. Journal of Chromatography A,2006,1111:21-31.

[7] So-Young Park and Darrick SHL Kim. Discovery of natural products from Curcuma longa that protect cells from beta-amyloid insult:A drug discovery effort against Alzheimer’s disease[J]. Journal of Natural Products,2002,65(9):1227-1231.

[8] Kiuchi F, Iwakami S, Shibuya M, et al. Inhibition of prostaglandin and leukotriene biosynthesis by gingerols and diarylheptanoids[J]. Chemical and Pharmaceutical Bulletin,1992,40:387-391.

[9] Yong Chi ZENG, Feng QIU, Kyoko Takahashi, et al. New Sesquiter penes and calebin derivatives from Curcuma longa[J]. Chem Pharm Bull, 2007,55(6):940-943.

[10] Kim, DS HL, Kim, JY. Total synthesis of calebin-A, preparation of its analogues, and their neuronal cell protectivity against b-amyloid insult[J]. Bioorganic and Medicinal Chemistry Letters, 2001,11:2541-2543.

[11] Araujo CA, Alegrio LV, Gomes DC,et al. Studies on the effectiveness of diarylheptanoids derivatives against Leishmania amazonensis[J]. Mem Inst Oswaldo Cruz,1999,94:791-794.

[12] Claeson P, Pongprayoon U, Sematong, et al. Non-phenolic linear diarylheptanoids from Curcuma xanthorrhiza:A novel type of topical anti-inflammatory agents:Structure activity relation ship[J]. Planta Medica,1996,62:236-240.

[13] 陳晉紅,李偉榮,劉大偉,等.姜黃藥材中有效成分含量測定[J].中藥新藥與臨床藥理,2009,20(3):253-255.

[14] 葛躍偉,高慧敏,王智民.姜黃屬藥用植物研究進展[J].中國中藥雜志, 2007,32(23):2461-2467.

[15] Malingre TR. Curcuma xanthorrhiza roxb., temoe lawak, als plant met galdrijrende werking[J]. Pharmaceutisch Weekblad,1975,110, 601-606.

[16] 王麗瑤,張勉,張朝鳳,等.黃絲郁金中的生物堿和倍半萜類成分[J].藥學學報,2008,43(7):724-727.

[17] 曾永篪,梁鍵謀,曲戈霞,等.姜黃的化學成分研究Ⅰ:沒藥烷型倍半萜[J].中國藥物化學雜志,2007,17(4):238-239.

[18] Wei Li, Jia-Tao Feng, Yuan-Sheng Xiao, et al. Three novel terpenoids from the rhizomes of Curcuma longa[J]. Journal of Asian Natural Products Research,2009,11(6):567.

[19] NY Qin, FQ Yang, YT Wang, et al. Quantitative determination of eight components in rhizome (Jianghuang) and tuberous root (Yujin) of Curcuma longa using pressurized liquid extraction and gas chromatography-mass spectrometry[J]. Journal of Pharmaceutical and Biomedical Analysis,2007,43:486-492.

[20] Kojima H, Yanai T, Toyota A, et al. Essential oil constituents from Curcuma aromatica, C. longa and C. xanthorrhiza rhizomes[M]// HH. Ageta, N Aimi, Y Ebizaka, et al. Towards natural medicine research in the 21st century. Amsterdam: Elsevier,1998:531-539.

[21] 劉紅星,陳福北,黃初升,等.從姜黃及姜黃浸膏中提取的揮發油化學成分研究[J].分析測試學報,2007,26(增刊):146-148.

[22] 陳毓亨,余競光,方洪鉅.我國姜黃屬植物的研究Ⅲ.姜黃Curcuma longa根莖和塊根揮發油和酚性成分的比較[J].中藥通報,1983,8(1):27-29.

[23] Nigam MC, Ahmed A. Curcuma longa:Terpenoid composition of its essential oil[J]. Indian Perfumer,1991,3:201-205.

[24] 張萍,張桂芝,樊晴月,等.GC-MS法分析姜黃飲片揮發油的特征性化學成分[J].現代中藥研究與實踐,2008,22(3):41-44.

[25] 吳惠勤,張桂英,史志強,等.超臨界CO2萃取姜油及其成分的GC/MS分析[J].質譜學報,21(3/4):85-87.

[26] 胡永獅,杜青云,湯秋華.氣相色譜-質譜法測定姜黃揮發油化學成分[J].色譜,1998,16(6):528-530.

[27] 唐課文,陳國斌.氣相色譜-質譜法分析姜黃揮發油化學成分[J].質譜學報,2004,25(3):163-165.

[28] 湯敏燕,汪洪武,孫凌峰.中藥姜黃揮發油化學成分研究[J].江西師范大學學報,2000,24(3):274-276.

[29] 劉春燕.姜黃的化學成分研究[D].沈陽:沈陽藥科大學碩士論文, 2008.

[30] Masashi Tomoda, Ryoko Gonda, Noriko Shimizu, et al. A reticule oendothelial system activating glycan from the rhizomes of Curcuma longa[J]. Phytochemistry,1990,29(4):1083-1086.

[31] 張浩,謝成科,焦文旭.中藥郁金中姜黃素類成分及微量元素分析[J].天然產物研究與開發,1997(4):37-40

[32] 易進海,陳燕,李伯剛,等.郁金化學成分的研究[J].天然產物研究與開發,2003,15(2):98.

篇(6)

[關鍵詞]桔梗;生理活性;研究

一、前言

桔梗為桔梗科多年生植物桔梗[platycodon grandiflomm(Jacp.)A.DC.]的干燥根,又名四葉菜、土人參、苦梗菜、梗草等。用桔梗加工的桔梗菜、桔梗絲、桔梗果脯等食品美味可口。桔梗菜是我國朝鮮族的名菜。把桔梗作為食用的地區已從朝鮮族居住的延邊及其周邊地區輻射到吉林長春、吉林通化、黑龍江、北京、天津等地區。而國外對桔梗的需求量最大的國家應以日本、韓國為主,如今遍及美國和東南亞各國Ⅲ。

桔梗為我國傳統中藥,其作為藥材,國內年需求量在10000t以上,其性微溫,味苦、辛、平,歸肺經,有開宣肺氣,祛痰排膿之功效,主要是通過桔梗中含有的皂甙類化學成分,從而使桔梗具有一定的抗氧化及抗疲勞活性,對人體起保健作用。常用于外感咳嗽、咳痰不清、咽喉腫痛、胸悶腹脹、痢疾腹痛、血淤水腫、癃閉等癥;桔梗又是一種很好的保健和功能食品。它食藥兼用,國內外需求量大。現代藥理學表明它具有降血脂,降血糖,抗肥胖,鎮靜,降低膽固醇等多種生理理活性。

二、桔梗化學成分的研究

桔梗的化學研究始于二十世紀四十年代,由日本學者最早開始研究。隨著現代分離分析技術的發展與應用,近十年來,桔梗的化學成分研究取得了長足的發展。據文獻檢索:尤其近幾年來,從桔梗中先后獲得10余種新化合物,桔梗的化學成分之謎才逐漸被揭開。迄今為止,對桔梗的化學研究表明;其主要成分為齊墩果酸型五環三萜皂苷,另外還含有黃酮、聚炔、甾體、酚酸、脂肪酸等類型的化合物。

1.皂苷類

桔梗中含有大量的三萜皂苷,是其主要活性成分。桔梗皂苷的種類繁多,迄今已分離出18種,主要有桔梗皂苷D、A、B、D、D、遠志苷D、D、桔梗皂酸A甲酯等。據報道一種新的皂苷一桔梗皂苷E,被分離出來。

2.多聚糖

桔梗根中含有大量由果糖組成的桔梗聚糖,已鑒定結構的有桔梗聚糖GF2~GF9。此外,桔梗中還含有大量的聚糖。

3.甾醇類

桔梗含有菠菜甾醇,a-菠菜甾醇-B-D-葡萄糖苷,A7-豆甾烯醇,白樺脂醇以及B-谷甾醇等。

4.醇苷、黃酮及其苷類

從桔梗的種子中分離出:黃杉素,黃杉素7-0-吡喃鼠李糖-基-(1-6)-B-D-喃葡萄糖苷,槲皮素-7-0-葡萄糖苷,槲皮素-7-0-蕓香糖苷,木犀草素,木犀草苷,芹菜素,芹菜素-7-0-葡萄糖苷,黃烷酮醇糖苷和3-甲基-1-丁醇糖苷。從花中提到了桔-梗花色苷:飛燕草索一二咖啡酰蘆丁醇糖苷和飛燕草素-3-二啡酰-蘆丁糖5-葡萄糖苷。

5.揮發油

采用氣相色譜一質譜一計算機聯用分析儀檢測分離出75種化合物,有44.495%為不飽和化合物。其化學成分的組成:①有機酸和酯類化合物,,總含量20.746%;②烴類化合物,總含量19.233%③醇、酚、醚、醛和酮類,總含量為15.971%。

6.脂肪油、脂肪酸

桔梗根中含油0.92%,且不飽和化合物含量較高。脂肪中亞油酸、軟脂酸的含量較大,亞油酸含量達63.24%,軟脂酸為29.51%,此外還含有亞麻酸、硬脂酸、油酸及棕櫚酸等。

7.聚炔類

化合物從桔梗的須根中鑒別出2種聚炔類化合物lobetyol和lobetyolin,從其培養物中還鑒別出另一種聚炔類化合物lobetyolinin這些聚炔類化合物被作為桔梗植物化學分類的重要依據標準。

8.其他

桔梗根中維生素含量豐富,含有16種以上的氨基酸,包括8種必需氨基酸,含有17種以上無機元素,包括銅,鋅,鎳,錳,鉻,鍶,鐵,鋇等8種必需微量元素閉。

三、桔梗的生理活性研究進展

研究表明,桔梗具有抗炎、祛痰、鎮咳、抗潰瘍、降血壓、擴張血管、解熱鎮痛、鎮靜、降血糖、抗膽堿、促進膽酸分泌、抗過敏及增強人體免疫力等廣泛的藥理作用。

1.抗炎活性

研究表明,桔梗的水提取物具有較好的體外抗炎活性對脂多糖所致炎癥模型的分子生物學研究表明,其抗炎活性的機制是調控NF-kB因子活性及抗炎基因的表達。桔梗的抗炎活性主要是由于其中含有桔梗皂苷。最近的動物實驗已證實,桔梗皂苷D和D3具有抗炎活性。其抗炎活性的機理是調控炎癥早期介質,如對佛波酯(TPA)所致炎癥模型,桔梗皂苷D能抑制前列腺素E2產生;對脂多糖(LPS)所致炎癥模型,桔梗皂苷D和D3能抑制NO產生和增加TNF-a(腫瘤壞死因子)的分泌。最近對單體皂苷的祛痰活性研究表明桔梗皂苷D和D,通過霧化給藥,能增加大鼠上皮細胞中黏液素的釋放;桔梗皂苷D3的作用更強,因而桔梗皂苷D和D3都可作為一種有效的化痰藥來應用。桔梗皂苷對四丁基過氧化物(t-BHP)所致的鼠肝損傷具有保護作用。體內動物實驗及體外肝-細胞模型實驗證實,桔梗皂苷能明顯降低四丁基過氧化物所致的肝氧化損傷,清除,1一二苯基2-三硝基苯肼(DPPH)過氧化物自由基。進而也證實了桔梗皂苷具有抗氧化作用。

2.抗腫瘤及免疫調節活性

桔梗多糖不同于香菇多糖、裂裥菌素等其他多糖免疫調節劑。桔梗多糖能激活巨噬細胞。從而誘導NO的產生和INOS的mRNA表達。研究表明,桔梗多糖所致巨噬細胞活化作用與MAPKs(絲裂原活化蛋白激酶)和AP-1(激活蛋白-1)有關。桔梗的水提取物具有抗腫瘤和免疫調節作用。這些活性可通過潛在效應細胞如巨噬細胞來實現。桔梗水提取物還能刺激巨噬細胞的增生、撒布能力、噬菌作用、細胞抑制活性增強,是一種潛在的巨噬細胞功能增強劑。桔梗水提取物可導致體外培養的人肺癌細胞A549生長抑制和凋亡,分子生物學的研究表明,桔梗水提取物引起的細胞凋亡機制與端粒酶活性的降低和Bel-2表達的下調有關。

3.促胰外分泌腺分泌的活性

桔梗皂苷D刺激胰外分泌腺的分泌機理是引起胃腸道激素特別是CCK從十二指腸釋放。桔梗皂苷D能促進CCK的釋放,因而一些含桔梗的制劑可用于胰腺炎的治療”。

4.抑制胰脂肪酶活性

僅桔梗總皂苷有抑制胰脂肪酶活性。證實桔梗皂苷D能以一種競爭的方式抑制胰脂肪酶的活性。體外驗證實,桔梗總皂苷和桔梗皂苷D、桔梗皂苷A和桔梗皂苷C均能不同程度抑制胰脂肪酶活性。

5.降脂作用

桔梗皂苷能影響血清和肝中的脂質含量。對桔梗總皂苷降血脂作用的研究表明,不同劑量的桔梗總皂苷對高血脂的降低作用差異較為顯著。大劑量可以顯著性地降低高脂血癥TC、LDL-C、HDL-C,其作用程度超過陽性藥物組(絞股藍);小劑量組和中劑量組僅對血脂的部分指標有影響。

6.改善胰島素抵抗作用

研究結果表明,對于諸如非胰島素依賴性糖尿病并發癥;綜合癥及冠心病等以血胰島素增多為特征的代謝紊亂患者,桔梗能有效地阻止和改善這些癥狀。

7.鎮痛作用

研究結果表明,桔梗皂苷D產生的鎮疼效果與脊椎上的GABA(A)、GA-BA(B)(y-氨基丁酸)、NMDAIlnon-NMDA(N-甲基D-天門冬氨酸)受體有關。其鎮疼作用由于刺激減弱了去甲腎上腺素和五羥色胺通路,與嗎啡通路無關。進一步研究發現,桔梗皂苷D腦室或膜內注射給藥時,在甩尾、扭體和福爾馬林等不同類型疼痛模型實驗中均顯示了強的鎮疼作用,其作用主要在中樞神經系統,不受鴉片受體影響。

8.其他活性

抗RSV(呼吸道合胞病毒)活性:研究表明,皂苷為其活性成分。另外還發現桔梗的沸水提取物具有殺蟲活性、抗誘變活性、抗氧化活性及較好的抑制酪氨酸酶活性。抗氧化活性:在桔梗的石油醚萃取物中得到棕櫚酸松柏醇酯和十八烯酸松柏醇酯,通過與二苯代苦味酰肼(DPPH)、超氧化物及一氧化氮等的抗自由基能力對比,發現這兩種化合物的抗自由基能力比抗氧劑Bh或BHA高。

桔梗作為一種藥食兩用的植物,資源豐富,皂苷類為其主要化學成分,生物活性多樣,且無毒副作用,在臨床上具有廣泛的用途和良好的療效,是一種很具開發潛力的常用食品藥品。

參考文獻

[1]宮光前,桔梗藥食兼用市場廣[J],農村新技術,2009,22:14

[2]郭麗,張村,李麗,肖永慶,中藥桔梗的研究進展[J],中國中藥雜志,2007,32(3):181-186

[3]郭文杰,許旭東,魏建和,楊俊山,桔梗中三萜皂苷類化學成分研究進展[J],中國醫藥學雜志,2008,43(11):801-804

[4]舒孌,高山林,桔梗研究進展[J],中國野生植物資源,2002,20(2):4-7

[5]付文衛,侯文彬,竇德強,桔梗中遠志酸型皂苷的化學研究[J],藥學學報,2006,41(4):358-360

[6]付文衛,竇德強,裴月湖,桔梗的化學成分和生物活性研究進展[J],2006,23(3):184-190

[7]丁長江,衛永第,安占元,等,桔梗中揮發油化學成分分析[J],白求恩醫科大學學報,1996,22(5):471-473

[8]李偉,桔梗皂苷類化學成分及藥理活性研究[D],吉林農業大學碩士論文,2007

[9]Lee J H,Choi Y H,Kang H S,et a],An aqueous extractOf platycodi radix inhibits LPS-induced NF-kappa B nucleartuanslocationin human cultured airway epithelial cells[J],Int J MolMed,2004,13(6):843-847

[10]Kim Y P,Lee E B,Kim S Y,et a1,0huchi K Inhibition 0fprostaglandin F2 production by platycodin D[J],Planta Med,2001,67(4):362-364

[11]Shin C Y,Lee W J,Lee E B,et a1,Platycodin D and D3increase airway mucin release 1n vivo and 1n vitro 1n rats andhamsters[J],Planta Med,2002,68(3):221-225

[12]Lee J H,Choi Y H,Kang H S,et a1,Protective effect ofsaponins derived from roots Of Platycodon grandiflorum On tert-butyl hudroperoxide Inducedoxidative hepatotoxicity[J],ToxicolLett,2004,147(3):271-282

[13]丁元慶,桔梗的功效與應用述要[J],中國中藥雜志,1998,23(5):308-309

篇(7)

關鍵詞 :取樣模 ; 白口化

中圖分類號:G353文獻標識碼: A

1、 前言

目前國內外的鋼鐵企業中,生鐵的分析方法多種多樣,主要有化學法和儀器法。從準確性來講,化學法有優勢,并且已成型,具備相應的分析標準,但存在分析節奏慢,受人為因素影響較大的缺點,不利于快速檢驗和及時指導生產。儀器法主要有熒光光譜法和直讀光譜法,常用于定性、半定量、定量分析,該法簡單、快速、準確。一般情況下,可用于1%以下含量的組分測定,在鋼鐵工業中應用很廣泛。但也有一定的局限性,由于分析樣品存在著基體效應,首先需要為每類樣品建立一套校準曲線。除此之外,光譜分析儀器易受外界溫度、濕度、電流強度、磁場、電壓穩定性等因素影響,外界環境要求相當的穩定。對于生鐵來講,除碳元素之外的其余元素能夠準確的進行測定。然而,因碳元素含量相對較高,制備的試塊碳的分布不均勻,而且石墨碳的大量存在,使不均勻性加劇,用正常的光譜成分檢測方法,試樣會激發不充分,無法完成準確的定量檢測。

在國內鋼鐵行業,火花源原子發射光譜法分析生鐵方面尚未得到廣泛的應用,主要技術難題是對生鐵試樣白口化程度要求較高。日本、美國等國鋼和鐵產品采用X熒光光譜法快速分析,國內一些大鋼廠也在開展生鐵快速成分析法探索,其中相關論文很多,多是儀器分析法,但總之要想用直讀光譜儀分析混鐵爐試樣,必須著手解決生鐵白口化問題,這是焦點問題。

混鐵爐是高爐和轉爐之間的煉鋼輔助設備,混鐵爐的本體結構由爐體、支撐底座和傾動機構組成。它主要用于調節和均衡高爐和轉爐之間鐵水供求的設備,保證不間斷地供給轉爐需要的鐵水,鐵水在混鐵爐中儲存和混勻鐵水成份及均勻溫度,它對轉爐煉鋼非常有利。

因此,快速準確檢驗混鐵爐鐵水成分,對轉爐煉鋼意義重大。

2、現狀分析及存在問題分析

2.1現狀分析

黑龍江建龍鋼鐵技術處為轉爐煉鋼生產,配備三臺OBLF公司GS-1000型直讀光譜儀,為煉鋼鋼水成分分析提供有力支撐。該直讀光譜分析儀是分析塊狀金屬樣品非常好的儀器,其以分析速度快,分析結果準確的特點,被廣泛用于快節奏的煉鋼生產控制。經現場確認:該直讀光譜儀帶有鑄鐵分析工作曲線,具備分析生鐵樣品軟件條件,而且混鐵爐離爐前直讀光譜室距離很近,如用直讀光譜儀分析混鐵爐生鐵樣品,會大大縮短混鐵爐生鐵樣品分析周期。從送樣、制樣、分析到結果報出約10分鐘,這將大大利于煉鋼生產。

2.2存在問題分析

2.2.1要用直讀光譜儀分析混鐵爐試樣必須解決生鐵白口化問題。

生鐵中非金屬元素 C、Si、P、S 等含量高,在試樣采集時易偏析。碳在鐵碳合金中以石墨或化合碳形式存在。石墨碳是影響碳及其它元素偏析的主要原因。若有更多的石墨碳轉化為化合碳,則可大量減少偏析現象。硅和碳是促進碳石墨化的元素,硅高碳易石墨化;硅低碳易形成化合碳。而直讀光譜分析生鐵樣品要求試樣表面層碳都以碳化物的狀態存在,不能有游離石墨,即鑄鐵的分析面必須是完全白口。當鑄鐵表面存在游離碳時(灰口鐵),光譜儀激發不充分,鐵基體強度較低,會影響分析結果。特別是碳高達3.8~4.0%,硅高達1.0~2.6%,欲使這樣的成分白口化是非常困難的。但生鐵樣品狀態直接影響直讀光譜分析結果。

下表為一塊混鐵爐生鐵樣品用直讀光譜儀激發五個點分析結果:

生鐵樣品

序號 Si Mn P S

1 0.46 0.098 0.086 0.013

2 0.45 0.091 0.077 0.013

3 0.38 0.087 0.068 0.013

4 0.43 0.089 0.077 0.013

從結果中可以看出此塊生鐵樣有偏析現象,甚至偏析嚴重樣品無法激發。

2.2.2試樣不規則有效激發點少的問題。

目前黑龍江建龍鋼鐵生鐵試樣采用印章樣。(如下圖),該種形狀試樣不像球拍鋼樣利于直讀光譜儀樣品夾持,造成激發點選擇性少。

生鐵樣品

2.2.3直讀光譜儀鑄鐵工作曲線修正問題。

OBLF公司GS-1000型直讀光譜儀在出廠前,采用永久工作曲線法制作一條鑄鐵工作曲線,隨著用戶生產模式和原料結構不同,必須通過相應的控樣進行修正來消除誤差。

3、項目預期達到目標

拓展直讀光譜儀分析范圍,具備快速分析混鐵爐生鐵試樣能力,更好指導煉鋼生產。

4、實施方案及工作計劃

4.1制定措施

4.1.1選用直讀光譜儀分析混鐵爐生鐵試樣。

4.1.2 制定混鐵爐生鐵樣品白口化方案。

4.1.3光譜分析儀對生鐵樣品進行均勻性檢驗。

4.1.4對生鐵樣品進行金相組織檢驗確認白口化。

4.1.5在印章樣尾部加裝金屬環,方便樣品夾持和增加樣品激發點數。

4.1.6采用生鐵標樣進行生鐵各元素工作曲線進行控樣修正。

5、實施過程

5.1新式樣模制作:將原印章樣模變薄(原厚度:10mm改為5mm),增加試樣塊的冷卻面積(原直徑30mm改為42mm),同時樣模外型尺寸加大,增加熱量。

5.2樣模底部墊鋼板或銅板加速白口化。(注意:鋼板面要平整否則樣品磨制困難)

5.3生鐵樣品脫模后,稍冷卻約兩分鐘投入冷水激冷后,立刻取出送光譜室。(注意不要過早投入冷水中以防樣破裂,同時避免樣品在水中停留過長的時間,防止樣品中有積水影響分析結果)

5.4光譜分析員接到樣品后用光譜磨樣機對樣品進行打磨約1mm后,用直讀光譜儀生鐵曲線進行分析。

5.5光譜分析員將生鐵分析結果報混鐵爐。

6、實施效果分析

6.1新樣模生鐵樣品均勻性實驗數據。

表1

樣品名 爐號 化學成分

Si Mn P S

生鐵 09211018 0.64 1.57 0.099 0.018

0.66 1.62 0.098 0.015

0.65 1.59 0.094 0.018

0.66 1.62 0.101 0.017

生鐵 09110897 0.57 0.17 0.093 0.017

0.56 0.16 0.091 0.016

0.57 0.16 0.091 0.016

0.57 0.17 0.091 0.016

表2

樣品名 磨制

次數 化學成分

Si Mn P S

生鐵 1 0.64 1.57 0.099 0.018

2 0.66 1.62 0.098 0.015

3 0.65 1.59 0.094 0.018

4 0.66 1.62 0.101 0.017

生鐵 1 0.57 0.17 0.093 0.017

2 0.56 0.16 0.091 0.016

3 0.57 0.16 0.091 0.016

4 0.57 0.17 0.091 0.016

上表1為不同樣品多點激發后結果,激發點正常,各指標穩定性好。 表2為不同樣品,多次磨制后測定結果,由此可得樣品均勻性好。

6.2混鐵爐生鐵樣品金相組織如下表。

生鐵100倍金相圖

通過金相組織檢驗,生鐵為分布均勻的奧氏體+滲碳體組織,為白口化生鐵組織。

6.3生鐵樣品分析結果比對。

樣品名 分析方法 爐號 化學成分

Si Mn P S

混鐵爐生鐵 熒光分析 09210781 0.37 0.075 0.096 0.019

直讀分析 0.38 0.080 0.100 0.020

化學分析 0.37 0.077 0.095 0.019

混鐵爐生鐵 熒光分析 09210806 0.38 0.095 0.089 0.026

直讀分析 0.42 0.100 0.090 0.030

化學分析 0.39 0.097 0.088 0.027

混鐵爐生鐵 熒光分析 09210840 0.41 0.094 0.069 0.046

直讀分析 0.38 0.100 0.066 0.048

化學分析 0.40 0.096 0.068 0.044

五月色丁香婷婷网蜜臀av | 国产在线不卡一区二区三区 | 欧美成人精品一区二区三区色欲 | 巨胸喷奶水视频www免费网站 | 亚洲成a人片77777国产 | 精品国产乱码久久久久久蜜退臀 | 久久久婷婷五月亚洲97号色 | 久久精品视频免费 | 2019最新中文字幕在线观看 | 蜜臀av色欲a片无码一区 | 久久99精品国产麻豆 | 亚洲免费黄色网址 | 人妻三级日本三级日本三级极 | 国产午夜成人免费看片 | 国产明星xxxx色视频 | 国产韩国精品一区二区三区 | 亚洲精品成人久久av | 狠狠干2017 | 黑人大战中国av女叫惨了 | 日本一卡二卡四卡无卡乱码视频免费 | 熟女丝袜潮喷内裤视频网站 | 国产精品对白刺激久久久 | 亚洲中文精品久久久久久不卡 | 特黄少妇60分钟在线观看播放 | 亚洲午夜精品久久久久久浪潮 | av夜夜 | 男人网站在线观看 | 就要爱爱tv| 天天宗合| 久久久亚洲精品无码 | 亚洲香蕉一区 | 亚洲精品综合欧美一区二区 | 亚洲精品12p| 91桃色免费观看 | 亚洲三级视频在线播放 | 小敏的受孕日记h | 久久依人网 | 久久久久久国产精品无码超碰 | 中老年熟妇激情啪啪大屁股 | 色午夜| 正在播放经典国语对白 | 直接看的毛片 | 亚洲男人天堂网站 | 亚洲小说区图片区另类春色 | 亚洲偷自拍拍综合网 | 免费无码影视在线观看mov | 伊人久久大香线焦av色 | 天天综合网天天综合 | 欧美国产亚洲日韩在线二区 | 成人av网站免费观看 | 综合激情av | 91亚洲免费| 国产yw8825免费观看网站 | 午夜av在线| 亚洲无限码 | 少妇乳大丰满高潮喷水 | 国产片av国语在线观看 | 国产美女久久久 | 国产精品久久久久9999县 | 九九热视频免费观看 | 国产色无码专区在线观看 | 国产成人午夜视频 | 精品国产卡一卡2卡3卡 | 麻豆蜜桃视频 | 狠狠躁日日躁夜夜躁2022麻豆 | 玩丰满高大邻居人妻无码 | 亚洲人成网站999久久久综合 | 欧美爱爱爱| 999成人网 | 制服av网 | 婷婷久久精品 | www.污视频 | 99精品欧美一区二区三区 | av无码人妻中文字幕 | 久久精品第一页 | 国产三极片 | 无码高潮喷吹在线播放亚洲 | 国产精品一区二区在线观看 | 久久人人97超碰超国产 | 人妻在线无码一区二区三区 | 久久亚洲一区二区三区四区五区 | 少妇愉情理伦片丰满丰满午夜 | 一色桃子juy758在线播放 | 久操精品 | 欧美一级片在线 | 又大又长粗又爽又黄少妇视频 | 天堂网在线最新版www资源网 | 日本午夜视频在线观看 | av中文字幕观看 | 国产午夜理论不卡在线观看 | 午夜在线不卡精品国产 | 日日爱视频 | 欧美大片免费播放器 | 国产一区二区三区四区在线观看 | 极品无码国模国产在线观看 | 欧美精品一区二区视频 | 亚洲成年人 | 午夜片无码区在线观看爱情网 | 久久综合a∨色老头免费观看 | 人妻熟妇乱系列 | 看毛片视频 | 色噜噜狠狠色综合网 | 国产高清不卡一区二区 | 午夜性又黄又爽免费看尤物 | 精品性高朝久久久久久久 | 亚洲中文字幕无码av永久 | 国产精品久线在线观看 | 国产精品日韩专区 | 天堂成人在线视频 | 国产人妻aⅴ色偷 | 免费观看av的网站 | 亚洲精品亚洲人成在线 | 亚洲精品一区二三区不卡 | 国产成人不卡无码免费视频 | 伊人久久大香线蕉无码不卡 | 久久国产乱子伦免费精品 | 欧洲精品va无码一区二区三区 | 国产不卡一二三 | 日韩黄色三级视频 | 高清一区二区 | 日韩中文字幕在线观看 | 亚洲无套 | 在线亚洲中文精品第1页 | 日韩免费无砖专区2020狼 | 99riav1国产精品视频 | 婷婷五月综合缴情在线视频 | 中文字幕日韩无 | 国产成a人片在线观看视频 色婷婷亚洲一区二区综合 色婷婷久久综合中文久久蜜桃av | 五月色婷婷丁香无码三级 | 无遮挡又爽又刺激的视频 | 乱人伦人妻中文字幕在线 | 妺妺窝人体色www在线小说 | 尤物av无码色av无码 | 99精品国产在热久久无毒 | 日本欧美视频在线观看三区 | 99国产在线拍91揄自揄视 | 色吊丝av中文字幕 | 久久久久青草大香综合精品 | 五月开心激情网 | 中国性欧美videofree精品 | 在线免费观看黄色av | 人人妻人人做从爽精品 | 久久久久久久国产 | eeuss鲁一区二区三区 | 欧美xxxx做受欧美88 | 国产不卡精品视频男人的天堂 | 国产精品 自在自线 | 色婷婷狠狠97成为人免费 | 国产亚洲成av人片在线观黄桃 | 国产亚洲二区 | 亚洲精品无码不卡在线播放 | 偷窥 亚洲 色 国产 日韩 | 午夜成人片在线观看免费播放 | 熟妇高潮精品一区二区三区 | 裸身美女无遮挡永久免费视频 | 91久操| 极品久久久久 | 91视频88av| 性猛交xxxx| 天天天天噜在线视频 | 久久99精品久久久久久 | 香蕉大美女天天爱天天做 | 亚洲愉拍99热成人精品热久久 | 黄色一级片视频 | 亚洲区自拍 | 日韩v在线 | 亚洲精品av无码重口另类 | 911精品国产一区二区在线 | 最近中文字幕第一页 | 美女国产精品 | 一本一道久久久a久久久精品蜜臀 | www国产成人免费观看视频,深夜成人网 | 精品无码国产自产拍在线观看 | 国产精品香蕉 | 久久久国产精华液 | 日日射射| 成人无遮羞视频在线观看 | 无码中文资源在线播放 | 久久av喷潮久久av高清 | 天天干天天插天天射 | 欧美偷拍精品 | 中文在线资源 | 牛牛视频在线 | 无码久久久久不卡网站 | 亚洲免费影视 | 亚洲欧美国产另类va | 亚洲深夜av| 久久伊人中文字幕 | 北条麻妃一区二区三区av高清 | 亚洲性夜色噜噜噜在线观看不卡 | 在线观看日批视频 | 精品国产一区二区三区麻豆 | 久久久久久久久嫩草精品乱码 | 国产精品乱码一区二区三 | 亚洲一区天堂九一 | 亚洲精品天天 | 老少配老妇老熟女中文普通话 | 人妻无码久久久久久久久久久 | 国产在线无码一区二区三区视频 | 欧美天堂在线视频 | 成人网在线看 | 久久亚洲一区二区三区舞蹈 | www.狠狠爱 | 性色av一区二区三区咪爱四虎 | 日韩加勒比一本无码精品 | www.奇米.com | 国产精品毛片无遮挡高清 | 97人妻人人做人碰人人爽 | 精品日韩一区二区三区av动图 | 潮喷大喷水系列无码视频 | 日本又色又爽又黄的a片吻戏 | 亚洲欧美v| 久久久久无码精品国产app | 一级色视频 | 在线精品视频一区二区三区 | 免费看韩国午夜福利影视 | 熟妇丰满多毛的大隂户 | 亚洲熟妇无码另类久久久 | 亚洲欧洲日产韩国2020 | 九九精品超级碰视频 | 五月婷久久综合狠狠爱97 | 99国产精品久久久 | 国产在线播放91 | 风流老熟女一区二区三区 | 亚洲精品偷拍影视在线观看 | 欧美在线视频一区二区三区 | 欧美日韩激情在线观看 | 亚洲日韩电影久久 | 国产猛烈高潮尖叫视频免费 | 亚洲成a∨人片在线观看不卡 | 国产一区二区无码专区 | 日韩黄色一级片 | 亚洲一区二区三区在线观看精品中文 | 日韩精品 在线 国产 丝袜 | youjizz麻豆 | 国产拍拍拍无遮挡免费 | 亚洲大胆 | av大片在线无码免费 | 亚洲成av人片在线观看天堂无码 | 亚洲一区二区三区小说 | 爽爽影院免费观看视频 | 99热这里有 | 另类亚洲欧美专区第一页 | 日本三级午夜理伦三级三 | 一边吃胸一边揉下面的视频 | 神马久久午夜 | 国产情侣激情在线视频 | www.桃色| 99久久无码一区人妻a片蜜 | 国产区视频在线观看 | 久久国国产免费999 无码视频一区二区三区 | 久久国产精品成人无码网站 | 蜜桃传媒一区二区亚洲 | 久久精品亚洲精品国产欧美 | 亚洲a∨国产av综合av网站 | 国产亚洲精品久久久久的角色 | 欧美整片第一页 | 亚洲 欧美 中文 日韩aⅴ手机版 | 国语自产偷拍精品视频蜜芽 | 丰满迷人的少妇特级毛片 | 超碰伊人网| 影音先锋男人av橹橹色 | 在线观看的网站 | 青青操在线观看 | 伊人网综合 | 国产精品青草久久福利不卡 | 中文字幕漂亮人妻熟睡中被公侵犯 | 国产主播av福利精品一区 | 久久久久久性高 | 亚洲区自拍 | 亚洲欧美激情四射在线日 | 不卡视频在线播放 | 美日韩在线视频一区二区三区 | 色哟哟国产精品 | 亚洲在线黄色 | 一级片在线免费播放 | 国产亚洲精品久久一区二区 | 91网在线| 一边摸一边做爽的视频17国产 | 一个人在线观看免费中文www | 日韩亚洲欧美在线com | 性欧美丰满熟妇xxxx性5 | 91看片淫黄大片 | 亚洲va久久久噜噜噜久久4399 | 国产精品sm | 成av免费大片黄在线观看 | 韩国av在线| 少妇被粗大猛进进出出 | 免费人妻精品一区二区三区 | 久久99热精品 | 影音先锋啪啪av资源网站app | 亚洲精品无码永久在线观看你懂的 | 国产成人涩涩涩视频在线观看 | 国产尤物精品自在拍视频首页 | 免费无码又爽又刺激毛片 | 国产精品久久久久久爽爽爽 | 亚洲精品久久片久久久久 | 亚洲va在线va天堂xxxx中文 | 在线观看片a免费不卡观看 久久综合老色鬼网站 | 日韩av第一页在线播放 | 亚洲综合无码日韩国产加勒比 | 亚洲超碰97无码中文字幕 | 一本色道久久99精品综合蜜臀 | 国产无遮挡a片又黄又爽漫画 | 日韩黄色片网站 | 国产精品未满十八禁止观看 | 免费乱理伦片在线观看夜 | 精品无码专区毛片 | 综合无码精品人妻一区二区三区 | 人人爽人人香蕉 | 一区视频免费在线观看 | 91热精品 | 麻豆porn| 九九视频在线观看 | 精国产品一区二区三区a片 精品国产不卡在线观看免费 | 无码国产一区二区三区四区 | 免费无码在线播放av | 蜜臀av人妻国产精品建身房 | 3p视频在线 | 久久老子午夜精品无码怎么打 | 色999在线 | 国产亚洲精品久久久久久久久动漫 | 久久久久国产精品夜夜夜夜夜 | 国产精品国产三级国产aⅴ入口 | 日本中文字幕免费 | 四虎影库永久在线 | 亚洲国产精品一区 | 久久99久久99精品中文字幕 | 把插八插露脸对白内射 | 日本特黄特黄刺激大片 | 人成在线| 香蕉成人臿臿在线观看 | 天天干天天色天天射 | 日本黄色录像片 | 午夜一区在线观看 | 91蝌蚪91密月| 啪啪福利视频 | 日本道精品一区二区三区 | 91麻豆网站 | 国产精品51麻豆cm传媒 | 久久av色欲av久久蜜桃网 | 秋霞最新高清无码鲁丝片 | 无码人妻专区免费视频 | 18禁无遮挡羞羞污污污污网站 | 青青青国产精品免费观看 | 免费看成人aa片无码视频羞羞网 | 亚洲性无码av在线欣赏网 | gogogo日本免费观看电视动漫 | 精品国产乱码久久久久久郑州公司 | 亚洲第三十七页 | 人妻有码中文字幕在线 | 精品一区二区三区久久 | 国产亚洲欧美日韩精品一区二区 | 午夜午夜 | 国产精品91av | 国产精品线在线精品 | 午夜久| 欧美成 人 在线播放视频 | 日韩无套| 国产九九久久99精品影院 | 午夜福到在线a国产4 视频 | 夜夜操av| 亚洲精品自拍偷拍 | 亚洲国产欧美在线 | 亚洲国产精品久久久久爰性色 | 九草视频在线观看 | ā片在线观看免费看无码 | 99精品在免费线偷拍 | 日韩欧美在线视频观看 | 视频精品一区二区 | 四虎成人永久在线精品免费 | 天天看毛片 | 中字幕一区二区三区乱码 | 99精品国产福利在线观看 | 久久综合久久鬼 | 久久99热这里只频精品6学生 | 久久久青青 | 亚洲深夜视频 | 无码国产精成人午夜视频一区二区 | 亚洲人做受 | 懂色av一区二区三区免费观看 | 亚洲午夜片 | 88av在线视频 | 色欲色欲日韩www在线观看 | 少妇精品久久久一区二区三区 | 亚洲一区在线日韩在线秋葵 | 日欧137片内射在线视频播放 | 77777熟女视频在线观看 | 91成人免费在线视频 | 久久99精品久久久久麻豆 | 日韩成人区 | 操女人网址 | 精品少妇人妻av无码专区 | 日韩精品一区二区三区在线 | 成人午夜视频一区二区无码 | 天堂а√在线地址在线 | 五月天婷婷综合 | 国产免费午夜a无码v视频 | 黄色一区二区三区视频 | 国产yw855.c免费观看网站 | 熟妇无码乱子成人精品 | 18禁男女污污污午夜网站免费暖暖 | 亚洲欧美自拍另类 | 男女一进一出超猛烈的视频 | 亚洲精品乱码久久久久久 | 久久天| 亚洲精品美女在线观看 | 国产乱码卡一卡2卡三卡四 黑人与中国少妇xxxx视频 | 中国熟妇牲交视频 | www成人 | 97精品久久人人爽人人爽 | 超碰蜜臀 | 亚洲国产品综合人成综合网站 | 国产女人叫床高潮视频在线观看 | 精品国产天线2019 | 精品久久久久久综合日本 | 久久久888| 国产成人精品日本亚洲18 | 成年女人免费v片 | 久在线中文字幕亚洲日韩 | 亚洲精品高清av在线播放 | 人人爽人人爱 | 成人做受视频试看60秒 | 中文综合网 | 久久成人高清 | 国产乱码一卡二卡3卡4卡网站 | 亚洲免费成人 | 亚洲韩国精品无码一区二区三区 | 护士张开腿被奷日出白浆 | 国产成人免费97在线观看 | 婷婷五月综合缴情在线视频 | 成人第一页 | 蜜臀av人妻国产精品建身房 | 在线免费一区二区 | 人人狠狠综合久久亚洲婷婷 | 91精品国产aⅴ一区二区 | 亚洲国产品综合人成综合网站 | 亚洲精品www久久久久久 | 中文亚洲爆乳av无码专区 | 欧美日韩久久久精品a片 | 青青草原伊人网 | 宅男噜噜噜66一区二区 | 成人性生交大片免费看视频app | 毛片视频播放 | 国产粉嫩白浆 | 最近中文字幕免费视频 | 无码人妻丰满熟妇区视频 | 欧洲视频一区 | 亚洲国产成人久久三区 | 亚洲乱码伦小说区 | 中文字幕91爱爱 | 国产成人a亚洲精v品无码 | 一本高清视频 | 国产成人在线视频播放 | 日本一卡二卡四卡无卡国产 | 亚洲女人色综合小说 | 国产影片中文字幕 | 亚洲国产av无码综合原创国产 | 国产精品无码久久av不卡 | 人妻激情另类乱人伦人妻 | 91精品视频一区 | 午夜寻花| 色综久久综合桃花网国产精品 | 少妇高潮太爽了在线观看 | 超碰加勒比| 毛片av网站| 国产高清视频免费观看 | 制服.丝袜.亚洲.中文.综合懂 | 国产亚洲欧美日韩在线观看一区 | 成人国产精品蜜柚视频 | 北条麻妃一区二区三区av高清 | 亚洲毛片欧洲毛片国产一品色 | 日韩精品久久无码中文字幕 | 亚洲成人观看 | 国产免费又爽又色又粗视频 | 97se亚洲国产综合自在线不卡 | 成人国产影院 | a天堂在线观看 | 国产亚洲精品久久久久久久软件 | 亚洲国产日产2021 | 久久久噜噜噜久久免费 | 国产精品片 | 国产精品jk白丝在线播放 | 亚洲精品av无码重口另类 | 女高中生自慰污污网站 | 一级特黄色大片 | 九草在线| 色舞月亚洲综合一区二区 | 夜夜草影院 | 人人爽人人香蕉 | 欧美日韩黄色大片 | 少妇一区二区视频 | 丰满毛多小少妇12p 久久久久国产精品夜夜夜夜夜 | 日韩一区二区免费视频 | 97色伦图片97综合影院 | 看片国产| 日韩欧美猛交xxxxx无码 | 国产人与禽zoz0性伦多活几年 | 99久久99这里只有免费费精品 | 色婷婷综合久久久中文字幕 | 亚洲色无码播放亚洲成av | 亚洲国产成av人天堂无码 | 日韩成人av网站 | 亚洲欧美黑人深喉猛交群 | va婷婷在线免费观看 | 色姑娘综合 | 亚洲成人黄色片 | 狠狠色丁香婷婷久久综合蜜芽 | 阳茎伸入女人阳道视频 | 国产精品无码成人午夜电影 | av无码国产在线观看岛国 | 久久久亚洲成人 | 四虎成人精品 | 在线免费黄色 | 一品道av | 操老女人视频 | 婷婷俺也去俺也去官网 | 女人与牲口性恔配视频免费 | 无码精品国产va在线观看dvd | 欧美又粗又大又黄的片 | 日韩不卡免费 | 精品无码成人久久久久久 | 亚洲日本一区二区一本一道 | 亚洲欭美日韩颜射在线 | 亚洲一本之道 | 成人免费福利视频 | 天干天干啦夜天干天天爽 | 亚洲一级中文字幕 | 国产亚洲精品第一综合另类 | 黑人巨大av无码专区 | 久久视频黄色 | 无码男男做受g片在线观看视频 | 久久免费在线观看视频 | 四虎啪啪 | 天天操夜操 | 国产麻豆一精品一男同 | 人成精品| 伊人伊成久久人综合网996 | 欧美黑人粗暴多交高潮水最多 | 免费精品国产人妻国语 | 人人爽人人澡人人高潮 | 久久丝袜视频 | 特黄熟妇丰满人妻无码 | 亚洲成人欧美 | 性做久久| 在线人人车操人人看视频 | 人妻少妇精品视频二区 | 亚洲第一网址 | 国产亚洲欧美看国产 | 天堂а√在线地址8 | 久久午夜夜伦鲁鲁片免费无码 | 国产下药迷倒白嫩美女网站 | 欧美久久久久久久久久久 | 蜜臀久久99精品久久久 | 亚洲天堂2017手机在线 | 国产a√精品区二区三区四区 | 天堂а√中文最新版在线 | 黄色网址国产 | 中文字幕奈奈美被公侵犯 | 天天干天天色天天射 | 成人免费无遮挡在线播放 | 亚洲国产精品久久久久久 | 国内精品无码一区二区三区 | 天堂精品一区二区三区 | 成人中文字幕在线观看 | 国产丝袜足j在线视频播放 在线人人车操人人看视频 中文午夜乱理片无码 | 亚洲三级中文字幕 | 午夜人妻久久久久久久久 | 天天玩天天干 | 日韩高清在线中文字带字幕 | 欧美日日操 | 欧美成人精品欧美一级乱黄 | 国产白丝喷水娇喘视频 | 高清av在线 | 久久精品国产久精国产思思 | 亚洲欧美成人网 | 国产高欧美性情一线在线 | 一区二区三区久久 | 香蕉色视频 | 日韩一区二区三 | 国产情侣一区二区 | 久久亚洲日本 | 男插女高潮一区二区 | 久久人体 | 一区二区的视频 | 午夜亚洲国产 | 狠狠躁夜夜躁人人爽天天开心婷婷 | 爱操在线 | www.欧美精品 | 国产做受高潮漫动 | 97性无码区免费 | 国产xxxx99真实实拍 | 日本乱码一区二区三区不卡 | 免费纯肉3d动漫无码网站 | 亚洲国产高清av网站 | 精品无码国产自产野外拍在线 | 亚洲视频国产 | 色在线免费 | 亚洲精品欧美综合四区 | 中文字幕日本六区小电影 | 四虎av网站 | 一边摸一边抽搐一进一出口述 | 120秒试看无码体验区 | 精品无人区卡一卡二卡三乱码 | 日本大尺度吃奶呻吟视频 | 午夜性色福利在线视频福利 | 久久精品中文 | 10000部拍拍拍免费视频 | 免费观看四虎精品国产地址 | 成人网导航 | 无码成人片在线播放 | 96视频在线观看 | 日本一区二区三区久久 | 成人免费看黄 | 激情呻吟久久久久久99av | 男女真人后进式猛烈动态图视频 | 欧洲激情网| av在线www| 在线免费看污视频 | 精品无码国产自产野外拍在线 | 国产高清自产拍av在线 | 亚洲色素色无码专区 | 国产成人无码18禁午夜福利p | 亚洲性线免费观看视频成熟 | 欧洲熟妇性色黄在线观看免费 | 中文字幕在线亚洲精品 | 波多野结衣91 | 一级片免费在线 | 免费久久99精品国产自在现线 | 女人高潮被爽到呻吟在线观看 | 亚洲色大成网站www在线观看 | 丰满尤物白嫩啪啪少妇 | 亚洲精品亚洲人成在线观看下载 | 亚洲欧美日韩精品 | 午夜啪视频 | 四虎国产精品免费久久 | 香港三级午夜理论三级 | 日本无乱码高清在线观看 | 成人免费av网站 | 伊人精品成人久久综合97 | 精品久久国产综合婷婷五月 | 成人综合在线视频 | 国产美女无遮挡裸色视频 | 激情综合网五月婷婷 | 色翁荡熄又大又硬又粗又视频 | 亚洲色无码专线精品观看 | 国产传媒在线 | 中文字幕一区二区三区乱码在线 | 狠狠色老熟妇老熟女 | 成人午夜视频一区二区无码 | 无码专区狠狠躁躁天天躁 | 日韩精品久 | 日日夜夜免费精品视频 | 十八岁以下禁止观看黄下载链接 | 91精品国产福利在线观看 | 日本一级黄色录像 | 乱人伦人成品精国产在线 | 中国女人内射6xxxxx | 国产经典三级av在线播放 | 肥臀av| 久久综合九色综合国产 | 成人无码一区二区三区网站 | 免费毛片全部不收费的 | 国产片一区二区 | 日本三级少妇 | 国产精品福利自产拍久久 | 国产在线无码精品无码 | 亚洲精品成人a | 无码人妻精品一区二区三区99不卡 | 久久精品人妻少妇一区二区三区 | 日韩精品 中文字幕 视频在线 | 亚洲精品国产一区二区的区别 | 亚洲精品不卡在线观看 | 欧美成人看片黄a免费看 | 久久无码喷吹高潮播放不卡 | 草草视频在线观看 | 台湾佬在线| 精品国产乱码久久久久久蜜柚 | 黑人巨大精品欧美黑白配亚洲 | 好男人香蕉影院 | 无码国内精品久久综合88 | 国产亚洲精品久久 | 亚洲成av不卡无码无码不卡 | 亚洲三区视频在线观看 | 久久无码中文字幕东京热 | 欧美日韩亚洲国产另类 | 荫蒂添的好舒服视频囗交 | 三级三级久久三级久久18 | 亚洲一区二区三区国产 | 波多野结衣福利视频 | 亚洲伊人色综合网站 | 亚洲精品911 | av人摸人人人澡人人超碰妓女 | 欧美性生交xxxxx久久久缅北 | 国产一级一级片 | 国产免费看黄 | 亚洲一久久久久久久久 | 天天操天天干天天插 | 影音先锋久久久 | 亚洲精品国产综合99久久一区 | 欧美狂猛xxxxx乱大交3 | 医院人妻闷声隔着帘子被中出 | 国产精品高潮呻吟 | 琪琪女色窝窝777777 | 蜜桃av中文字幕 | 91av免费在线观看 | 精品水蜜桃久久久久久久 | 狠狠色综合网站久久久久久久高清 | 最新在线视频 | 人人鲁人人莫人人爱精品 | 无遮挡边吃摸边吃奶边做 | 8x8ⅹ成人永久免费视频 | 久久久噜噜噜久久中文福利 | 在线视频久 | 曰本毛片 | 无码中文字幕av免费放 | 亚洲13p| 亚洲国产一区二区三区波多野结衣 | 在线观看欧美视频 | 国产成人一区二区三区在线观看 | 国产激情视频在线播放 | 在线亚洲综合 | 日韩人妻精品无码一区二区三区 | 欧美人体西西444www | 五月天丁香社区 | 男人扒开女人内裤强吻桶进去 | 精品视频久久久 | 久久久久久a | 欧美性xxxxx极品老少 | 成人va在线观看 | 久久婷婷亚洲 | 高清一区二区三区日本久 | 亚洲精品一卡2卡3卡4卡乱码 | 新香蕉视频 | 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁 | 超碰夜夜| 免费无码av片流白浆在线观看 | 久久996re热这里只有精品无码 | 成人cosplay福利网站18禁 | 日韩欧美在线看 | 亚洲另类天堂 | 国产寡妇树林野战在线播放 | 亚洲午夜久久久久久久久电影网 | 女人被做到高潮免费视频 | 亚洲高清偷拍一区二区三区 | 亚洲福利视 | 成熟老妇女视频 | 亚洲人成伊人成综合网中文 | 天堂av8 | 无码精品国产一区二区三区免费 | 久久亚洲精品高潮综合色a片 | 校园春色综合 | 中文字幕人妻无码一区二区三区 | 小草社区视频在线观看 | 亚洲精品久久久久国产剧8 国产精品不卡av | 秋霞无码久久久精品 | 另类小说婷婷 | 亚洲图片日本视频免费 | 一本加勒比hezyo综合 | 成视人a免费观看 视频 | 金瓶狂野欧美性猛交xxxx | 欧美成人免费在线观看 | 亚洲精品国偷拍 | 亚洲精品久久国产高清小说 | 午夜成人1000部免费视频 | 无码纯肉视频在线观看 | 日本大片免a费观看视频三区 | 再深点灬舒服灬太大了在线视频 | 国内精品伊人久久久久av | 国产精品白丝av嫩草影院 | 最新国产福利在线观看精品 | 免费大片av手机看片高清 | 亚欧洲乱码视频 | 绯色av一区二区三区在线观看 | 国产精品玖玖玖 | 国产亚洲视频免费播放 | 精品欧美一区二区久久久 | 精品无人区一区二区三区 | 一区二区精品视频在线观看 | 国产尤物精品自在拍视频首页 | 成熟女人牲交片免费观看视频 | 国产在线不卡视频 | 无码中文资源在线播放 | 日韩精品免费一区二区 | 伊人免费视频 | 国产高清在线精品一区二区三区 | 国语国产精精品国产国语清晰对话 | 香蕉视频在线观看www | 免费永久看黄神器无码软件 | 熟妇人妻av中文字幕老熟妇 | 四虎成人免费视频 | 人妻无码一区二区三区四区 | 色欲综合久久中文字幕网 | 日韩免费无码成人久久久久久片 | 日韩不卡中文字幕 | 免费无码黄真人影片在线 | 国产午夜在线视频 | 国产专区一区二区 | 国产xxxx性hd极品 | 日本熟妇hdsex视频 | 最近最好的中文字幕2019免费 | 欧美手机在线视频 | 亚洲性日韩精品一区二区三区 | 久久婷婷人人澡人爽人人喊 | 国产精品亚洲一区二区无码 | 久久久精品91 | 免费无码一区二区三区a片百度 | 99久久毛片 | 亚洲人成网站在线观看69影院 | 区二区三区玖玖玖 | 亚洲成人毛片 | 1024久久| 看黄网站在线 | 东京热无码中文字幕av专区 | 亚洲成年看片在线观看 | www.avcao| 无遮高潮国产免费观看 | 亚洲人成网站在线播放942 | 一级片免费观看视频 | 日本精品在线视频 | 国产女主播高潮在线播放 | 欧美无遮挡很黄裸交视频 | 国产一级免费av | 精品一区精品二区制服 | 国产亚洲人成网站在线观看琪琪秋 | 亚洲日本韩国欧美云霸高清 | 色综合久久久无码网中文 | 日韩久久久久久 | 自拍偷自拍亚洲精品被多人伦好爽 | 伊人久久五月丁香综合中文亚洲 | 天天躁日日躁狠狠躁av | 久久免费视频6 | 日韩字幕| 午夜小视频在线播放 | 国产精品s色 | 四虎影视久久久免费 | 色婷婷18 | 亚洲中文字幕久久久一区 | 久久免费少妇高潮99精品 | 亚洲第一免费视频 | 99e热久久免费精品首页 | 亚洲一级性 | 91丨九色 | 成人精品一区二区三区 | 国产情侣久久久久aⅴ免费 国产情侣av在线 | 国产精品毛片一区二区在线看舒淇 | 日本在线 | 中文 | 国产精品亚洲αv天堂 | 色福利视频 | 日韩午夜无码精品试看 | 麻豆一区产品精品蜜桃的广告语 | av中亚| 99精品国产成人一区二区 | 国产精品无码永久免费888 | 九九视频免费看 | 久久久久77777人人人人人 | 中文字幕乱偷无码av先锋蜜桃 | 久久视频黄色 | 草草影院精品一区二区三区 | 夜夜福利 | 三级网站免费看 | 免费无码在线播放av | 好爽别插了无码视频 | 尤物视频在线播放 | 中文字幕在线三区 | 亚洲国产精品久久电影欧美 | 欧美人与性动交α欧美精品 | 欧美性少妇xxxx极品高清hd | 午夜dj在线观看高清在线视频完整版 | 免费观看又色又爽又湿的视频 | 成人三级a视频在线观看 | 亚洲三级香港三级久久 | 亚洲美女视频高清在线看 | 欧美日韩成人在线观看 | 人妻少妇无码中文幕久久 | 天天躁日日躁狠狠躁人妻 | 国产成人麻豆精品午夜在线 | 美女视频黄又黄又免费 | 韩国中文字幕hd久久精品 | 午夜小视频在线观看 | 久久免费看少妇高潮av影视 | www激情| 欧美1区2区3区 | 福利视频一二三在线观看 | 人人摸人人搞人人透 | 性一交一无一伦一精一品 | 亚洲熟女乱综合一区二区在线 | 久久亚洲精品大全 | 成年人在线视频 | 欧美综合乱图图区乱图图区 | 欧美日韩久久久 | 黄色免费网站 | 在线亚洲高清揄拍自拍一品区 | 欧美干干干 | 香港一级纯黄大片 | 亚洲色婷婷六月亚洲婷婷6月 | 日韩欧美亚洲 | 亚洲曰韩欧美在线看片 | 欧美性潮喷xxxxx免费视频看 | 青娱乐国产精品 | 熟女人妻aⅴ一区二区三区麻豆 | 五月天天色 | 黄色免费av网站 | 国产亚洲精品久久久久久打不开 | japanesexxx日本乱 | 成人性午夜视频在线观看 | 国产成人亚洲综合a∨婷婷 午夜理论无码片在线观看免费 | 三上悠亚网站在线观看一区二区 | 极品无码国模国产在线观看 | 一本久久a久久精品vr综合 | av网在线观看 | 亚洲午夜精品一区二区三区 | 丰满多毛的大隂户毛茸茸 | 久久婷婷五月综合色和 | 两美女女同激情舌吻 | 日韩精品不卡 | 一级在线免费观看 | 爱情岛论坛自拍亚洲品质极速最新章 | 色涩色| 亚洲综合色在线观看一区 | 无线乱码一二三区免费看 | 国产女同疯狂作爱系列 | 欧美黄色三级 | 人妻精品久久无码区洗澡 | 欧美成人精品一区二区三区 | 亚洲人人网 | 中文字幕一区二区三区在线观看 | 亚洲大尺度无码无码专线 | 欧美日韩在线观看一区二区三区 | 日本动漫艳母 | 免费香蕉成视频人网站 | 国产精品日日夜夜 | 麻豆av一区二区三区久久 | 国产色爽| 精品国产久九九 | 50度灰在线 | 天天摸日日摸 | 亚洲丁香婷婷久久一区二区 | 成人涩涩视频 | 国产小视频在线看 | 91国内精品久久久久 | 天天爽夜夜爽夜夜爽精品视频 | 欧美巨大xxxx做受中文字幕 | 久久国产柳州莫菁门 | .精品久久久麻豆国产精品 色视频网 | 就要干就要操就要射 | 亚洲区自拍偷拍 | 亚洲精品久久久久午夜福利 | 欧美巨大荫蒂茸毛毛人妖 | 国产成人自拍视频在线 | 凹凸69堂国产成人精品 | 中文字幕在线欧美 | 亚洲成a人片在线观看日本 日韩精品影院 | 亚洲国产成人精品综合av | 天天插插 | 98国产精品 | 国产无遮挡色视频免费观看性色 | 国产欧美精品在线 | 在线观看人成视频免费 | 精品人妻无码专区中文字幕 | 国产少妇高潮在线观看 | 中文字幕乱码熟妇五十中出色欲 | 日韩精品一区二区三区vr | 2021国产精品一卡2卡三卡4卡 | 久久国产人妻一区二区 | 无人区乱码一区二区三区 | 一级片视频免费 | 人妻少妇乱子伦精品无码专区电影 | 亚洲精品乱码久久久久久久久久久久 | 久久99er6热线精品首页 | 欧美毛多水多肥妇 | 九九热精品在线视频 | 亚洲精品成人 | 色婷婷导航 | 九九热re| 日韩二区在线观看 | 久久大香伊蕉在人线观看热2 | 久久综合给合久久狠狠97色 | 国产做床爱无遮挡免费视频 | 鲁一鲁av| 日本人xxxⅹ18hd19hd | 日韩中文字幕免费在线观看 | 啦啦啦www播放日本观看 | 精品国产99高清一区二区三区 | 在线免费毛片 | 五月激情综合 | 伊人免费在线观看高清版 | 在线精品亚洲 | 中国女人黄色大片 | 久久精品国产精品国产精品污 | 丰满少妇一级 | 激情超碰| 亚洲午夜久久久久 | 99国产精品久久久蜜芽 | 青青草网址 | 免费精品视频一区二区三区 | 蜜桃日本免费看mv免费版 | 日韩综合精品 | 亚洲风情亚aⅴ在线发布 | 亚洲精品伦理熟女国产一区二区 | 久久精品国产精品亚洲下载 | 亚洲日韩av在线观看 | 在线日韩av永久免费观看 | 亚洲第十页 | 亚洲浮力影院久久久久久 | 夜鲁夜鲁很鲁在线视频 视频 | 欧美用舌头去添高潮 | 中文字幕日产av | 日韩精品一区二区三区国语自制 | 国产亚洲精品aaaa片在线播放 | 成在人线av无码免费高潮求绕 | 综合久久久久 | 在线视频欧美亚洲 | 国产精品久久久久久nⅴ下载编辑 | 亚洲一区精品无码色成人 | 成人小视频在线播放 | 久久精品男人的天堂 | 中字幕一区二区三区乱码 | 亚洲乱理伦片在线观看中字 | 精品伊人久久大香线蕉综合 | 久久青青热 | 天天做天天爱天天做天天吃中 | 国产一国产二国产三 | 亚洲第一av在线 | 亚洲免费小视频 | 国产11一12周岁女毛片 | 快播日韩 | 双腿高潮抽搐喷白浆视频 | 欧美黑人又粗又大久久久 | 国产精品国产三级国av | 少妇荡乳情欲办公室456视频 | 日韩人妻无码精品系列专区 | 国语精品福利自产拍在线观看 | 国产精品久久久久久人妻精品 | 亚洲国产理论 | 亚洲精品无码av人在线观看 | 国产午夜福利在线机视频 | 欧美精品乱码久久久久久按摩 | 鲁丝久久久精品av论理电影网 | 台湾佬av| 国产女主播喷水视频在线观看 | 天天综合色天天综合色hd | 一区二区在线看 | 天天谢天天干 | 国产精品免费久久久久软件 | 亚欧精品在线 | 无码一区二区三区亚洲人妻 | 91成人免费| 成人免费视频网站在线观看 | 国产精品免费一区二区三区四区 | 亚洲国产成人久久综合碰 | 帮老师解开蕾丝奶罩吸乳网站 | 国产精品亚洲日韩au在线 | 亚洲日韩一区二区三区 | 97久久天天综合色天天综合色hd | 自拍亚洲综合 | 国产视频一二三区 | 特黄一级视频 | 欧美在线aa| 99久久99久久精品国产片桃花 | 夜夜爽天天操 | 亚洲国产精品久久一线不卡 | 久久99国产亚洲高清观看首页 | 亚洲国产欧美日韩在线人成 | 好吊妞这里只有精品 | 性色av免费网站 | 丁香综合在线 | 亚洲天堂成人av | 欧美日韩啪啪 | 亚洲一卡二卡三卡四卡无卡麻豆 | 欧美另类亚洲 | 超碰97人人做人人爱可以下载 | 一级免费黄色大片 | 亚洲 欧美 综合 另类 中字 | 青青草这里只有精品 | av有码在线 | 日韩欧美一区在线观看 | 免费的美女色视频网站 | 国产莉萝无码av在线播放 | 久久av喷吹av高潮av萌白 | 亚洲国产精品精华液com | 三上悠亚久久精品 | 国产在观线免费观看久久 | 99久久久无码国产精品免费砚床 | 日韩免费毛片 | 亚洲国产精品久久久天堂麻豆宅男 | 超碰超碰在线 | 久久免费视频一区二区 | 国产午夜理论不卡在线观看 | 国产α片免费观看在线人 | 国产成人精品视觉盛宴 | 精品网站999| 国产精品久久久久久久久久久免费看 | 欧美成人精品一区二区三区在线看 | 久久看片网 | 看片一区 | 亚洲视频在线观看免费视频 | 美腿丝袜av | 成人天堂资源www在线 | 国产激情无码一区二区app | 亚洲九九热 | 国产一区二区三区视频网站 | 中文字幕精品亚洲人成在线 | 久久久久人妻一区二区三区vr | 亚洲欧美激情国产综合久久久 | 免费女人裸体视频无遮挡免费网站 | 伊人色综合网一区二区三区 | 国产性生活 | 欧美日韩亚洲综合 | 99免费在线视频 | 久久久日韩精品一区二区 | 忘忧草社区在线播放日本韩国 | 久久999精品国产只有精品 | 少妇愉情理伦片bd | 五月婷婷中文字幕 | 日韩精品免费一区二区 | 欧美调教视频 | 亚洲成在人网站无码天堂 | 欧美日韩亚洲一区二区 | 精品视频一区二区在线观看 | 已婚少妇露脸日出白浆 | 性生活三级视频 | 99热这里只有是精品2 | 亚洲欧美自拍色综合图 | 欧美一级免费看 | 久久尤物视频 | 五月天久久久久 | 无码av最新高清无码专区 | 欧美激情 在线 | 欧美老熟妇手机在线观看 | 亚洲系列 | 亚洲 小说区 图片区 都市 | 露脸国产精品自产拍在线观看 | 精品伊人久久 | 色呦呦在线观看视频 | 男女激情网址 | 免费无码麻豆av片在线观看 | 澳门永久av免费网站 | 久久精品亚洲国产av老鸭网 | 看免费真人视频网站 | 怡红院成人网 | 亚洲精品久久久久国色天香 | 爱情岛论坛亚洲品质自拍 | 色桃av | 午夜偷拍福利视频 | 中国无码人妻丰满熟妇啪啪软件 | 在办公室被c到呻吟的动态图 | 亚欧视频在线播放 | 国产黄色美女视频 | 欧美性猛交ⅹxxx乱大交妖精 | 黄色激情网址 | 毛片毛片毛片毛片毛片毛片毛片 | 天天躁日日躁狠狠躁婷婷高清 | 成人欧美一区在线视频 | 不卡中文一二三区 | 国产精品一二三区 | 午夜在线看片 | 精品资源成人 | 日本黄色美女视频 | 成人欧美一区二区三区在线观看 | 91精品国产综合久久香蕉的特点 | 国产三级第一页 | 扒开女人内裤猛进猛出免费视频 | 2021精品亚洲中文字幕 | 国产a√ | 亚洲欧美成人一区二区在线 | 综合色吧 | 69国产成人精品二区 | 免费在线观看www | 成 人 网 站 在线 看 免费 | 麻豆久久久久久久久久 | 在线观看免费视频黄 | 免费观看亚洲 | 久久综合色鬼综合色 | 成人免费视频国产在线观看 | 免费在线观看高清影视网站 | 国产全肉乱妇杂乱视频 | 无码手机线免费播放三区视频 | 秋霞免费av | 40岁丰满东北少妇毛片 | 日韩免费一区二区三区 | 国产另类专区 | 国产在线视频99 | 国产精品18久久久久久vr | 久久作爱视频 | 中文字幕无人区二 | 亚洲国产另类久久久精品网站 | 一级片色播影院 | www欧美日韩| 欧美日韩极品 | 四虎www永久在线精品 | melody在线高清免费观看 | 国产精品国产三级国产试看 | 国产在线拍揄自揄视频导航 | 国产一级aa大片毛片 | 无码人妻精品一区二区三区99不卡 | 国产美女永久免费无遮挡 | 午夜福利影院私人爽爽 | 法国少妇xxxx做受 | 亚洲久热无码av中文字幕 | 爱福利视频一区 | 91久久精品日日躁夜夜躁国产 | 曰韩精品无码一区二区视频 | 国产超碰在线 | 日本老肥婆bbbwbbbwzr | 日本熟妇乱子伦xxxx | 久久人妻av一区二区软件 | 一区二视频 | 亚洲女同在线观看 | 伊人久久大线影院首页 | 乱人伦中文字幕在线 | 国产精品久久9 | 日本一区二区三区四区在线观看 | 国产精品久久久久久久岛一本蜜乳 | 欧美极品jizzhd欧美 | 色老头免费视频 | 色呦呦官网 | 国产亚洲精品精品国产亚洲综合 | 一本大道久久a久久综合婷婷 | 久久激情网站 | 日韩在线精品视频 | 日韩欧美日韩 | 久久不见久久见免费视频下载 | 国产亚洲视频在线观看播放 | 欧美老熟妇乱人伦人妻 | 亚洲伊人影院 | 国产免费久久精品99reswag | 国产亚洲日本精品无码 | 欧美日韩中文字幕一区二区三区 | 亚洲精品欧美精品日韩精品 | 国产又粗又猛又黄 | 全黄激性性视频 | 18禁裸男晨勃露j毛网站 | 精品日产一卡2卡三卡4卡自拍 | 韩日一区| 最新国产福利在线观看精品 | 黄色三级免费观看 | 精品av综合导航 | 色婷婷亚洲婷婷八月中文字幕 | 无码人妻一区二区三区免费 | 欧美精品日韩 | 超碰这里只有精品 | 午夜精品一区二区三区的区别 | 欧美三日本三级少妇三99 | 国产精品免费无码二区 | 成人亚洲网站 | 国产日韩网站 | 日批在线观看视频 | 84pao国产成视频永久免费 | 永久黄网站色视频免费看 | 人妻忍着娇喘被中进中出视频 | 免费观看日韩钙片gv网站 | 狠狠色丁香婷婷综合潮喷 | 95看片淫黄大片一级 | 波多野结衣av在线播放 | 狼色精品人妻在线视频免费 | 国产第一页浮力影院草草影视 | 97超级碰碰碰久久久久app | 欧美gv在线观看 | 国产精品19乱码一区二区三区 | 玩偶姐姐在线观看免费 | 双腿高潮抽搐喷白浆视频 | 亚洲人成网站免费播放 | 色天堂在线视频 | 少妇无码一区二区三区免费 | 国产人妻人伦精品1国产 | 无码中文字幕va精品影院 | 女同性做爰三级 | 无码熟妇人妻av | 亚洲最新在线视频 | 日韩两性视频 | 欧美日韩国产中文高清视频 | 国产美女被遭高潮免费网站 | 中文字幕人妻丝袜二区 | 激情欧美日韩 | 欧美视频一区在线 | 高清视频在线观看一区二区三区 | 成人亚洲欧美一区二区三区 | 蜜臀精品国产高清在线观看 | 国产成人精品亚洲 | 粗大黑人巨精大战欧美成人 | 中日av乱码一区二区三区乱码 | 午夜影院久久 | 日本美女黄色 | 能直接看的av网站 | 免费全部高h视频无码软件 91免费影片 | 麻豆精品传媒一二三区 | 国产亚洲精品久久久久久动漫 | 日韩人妻无码一区二区三区综合部 | 鲁一鲁久久 | 波多野结衣中文字幕一区 | chien国产乱露脸对白 | 少妇扒开双腿自慰出白浆 | 国产在线资源 | 婷婷九月综合 | 在线综合视频 | 欧美日本一区二区视频在线观看 | 亚洲精品久久久久久 | 天天插天天操天天干 | 天天操,夜夜操 | 在线色站| 国产午夜精品在线观看 | 中文字幕av亚洲精品一部二部 | aa性欧美老妇人牲交免费 | 午夜综合| 天天影视涩香欲综合网 | 在线天堂资源www中文 | 亚洲男人天堂av | 蜜臀视频在线一区二区三区 | 国产在线 | 中文 | 麻豆av免费在线观看 | 中国黄色1级片 | 漂亮人妻被强中文字幕久久 | 欧美人与动牲猛交a欧美精品 | 青青草网址 | 亚洲精品视频91 | 色交视频| 国产男女猛烈无遮挡免费视频网站 | 香蕉久久国产av一区二区 | 国产视频一区二区在线 | 亚洲国产成人在线观看 | 伊人成人精品 | 麻豆高清免费国产一区 | 国产精品v片在线观看不卡 日韩中文无码有码免费视频 | 欧美中文字幕在线观看 | 精品亚洲成a人无码成a在线观看 | 97精品久久人人爽人人爽 | 少妇的丰满人妻hd高清 | 国产99久一区二区三区a片 | 男人的天堂国产 | 在线免费看av的网站 | 国精品人妻无码一区二区三区3d | 欧美高清精品 | 一级免费大片 | 人妻耻辱中文字幕在线bd | 综合久久国产九一剧情麻豆 | 色多多污| 无码精品国产一区二区三区免费 | 50度灰在线| 不卡无码人妻一区三区音频 | 成人国产一区二区三区精品不卡 | 久久99热精品免费观看 | 国产情侣自拍av | 国产猛男猛女超爽免费视频 | 午夜无毒不卡 | 国产精品无码无片在线观看 | 国产精品高潮视频 | 一本大道久久久久精品嫩草 | gogo亚洲肉体艺术国模 | 亚洲三级av | 男操女视频网站 | 日韩欧美亚洲综合 | 天天干天天草 | 4399理论片午午伦夜理片 | 深夜精品福利 | 国产又粗又猛又爽又黄av | 久操国产视频 | 自拍偷自拍亚洲精品播放 | 亚洲综合日韩中文字幕 | 午夜私人成年影院在线观看 | 国产在线视频网址 | 日日夜夜狠狠 | 日本少妇喷水 | 2021久久国自产拍精品 | 宅男噜噜噜66网站高清 | 亚洲多毛妓女毛茸茸的 | 免费在线观看日韩av | 无码人妻丰满熟妇啪啪区日韩久久 | 麻豆国产成人av高清在线观看 | 亚洲成人一区在线 | 国产成人av男人的天堂 | 国内精品免费 | 亚洲 制服丝袜 中文字幕 在线 | 亚洲熟女乱色综合一区小说 | 成人无码免费一区二区三区 | youjizz自拍 | 2021精品亚洲中文字幕 | 国产区视频| 欧美成年人 | 双乳奶水饱满少妇呻吟免费看 | 女被男啪到哭的视频网站 | 青青草91视频 | 亚洲最大av无码网站 | 人妻精品人妻无码一区二区三区 | 国模精品视频一区二区 | 狠狠色狠狠色综合网 | 国产精品一区二区三区免费观看 | 国产欧美在线观看视频 | 久久精品av麻豆 | 日韩一卡2卡3卡4卡2021免费观看国色天香 | 亚洲乱码日产精品bd | 国产99久9在线 | 传媒 | 性一交一乱一透一a级 | 久久五月丁香激情综合 | 亚洲精品国产精品无码国模 | 性视频在线 | 性色av网站| 久久国产成人 | 中文字幕日韩美女 | 国产成人18黄网站 | 丰满少妇人妻无码专区 | 性欧美成人播放77777 | 无码人妻aⅴ一区 二区 三区 | 日日做夜狠狠爱欧美黑人 | 国产精品传媒一区二区 | 欧美午夜网站 | 琪琪午夜伦埋影院77 | 日韩精品欧美在线视频在线 | 久久青青热 | 凹凸在线无码免费视频 | 亚洲视频在线观看 | 国产色a∨在线看免费 | 亚洲国产成人精品无码区一本 | www.xxx日韩| 中日精品一色哟哟 | 在线看片免费人成视频国产片 | 青草草在线视频免费观看 | 成熟老妇女视频 | 国产精品麻豆果冻传媒在线播放 | 国产最新网址 | 一二三区av| 91丨九色丨蝌蚪丨对白 | 久久久久综合网 | 亚洲男人的天堂在线aⅴ视频 | 国产成人午夜在线视频极速观看 | 好男人在线社区www在线观看视频 | av在线二区 | 久爱www成人网免费视频 | 日韩中文字幕免费在线观看 | 一区二区三区偷拍 | 综合99 | 一级淫片免费看 | 亚洲色资源在线播放 | 国产66精品久久久久999小说 | 国产成人av一区二区在线观看 | 国产一区二区三区四区精华 | 影音先锋亚洲成aⅴ人在 | 99精品热视频这里只有精品 | 国产成+人欧美+综合在线观看 | 国产精品成人免费 | 久久久久久久久久久高潮一区二区 | 亚洲深夜在线 | 日韩在线中文高清在线资源 | 99亚洲精品久久久99 | 奇米在线| 久久精品国产再热青青青 | 初尝黑人巨砲波多野结衣 | 青娱乐欧美 | av色在线观看 | 午夜福利电影网站鲁片大全 | av高清 | 未满成年国产在线观看 | 日韩高清亚洲日韩精品一区 | 国产女优在线播放 | 国产曰批免费视频播放免费 | 久久精品国产精油按摩 | 少妇精品无码一区二区免费视频 | 色综合天天综合网国产成人网 | 黄色成人小视频 | 欧美福利在线观看 | 亚洲精品第一国产综合麻豆 | 一区二区中文 | 成人一区二区免费视频 | 中文字幕无线码 | 99久9在线视频 | 传媒 | 中文字幕精品无 | 国产在线亚州精品内射 | 辽宁熟女高潮狂叫视频 | 综合色天天鬼久久鬼色 | av资源免费观看 | 日本在线播放一区 | 中文字幕永久 | 毛片av网站 | 亚洲天堂网站 | 免费黄色av片| av男人天堂av| 国产精品久久久久久久久久久新郎 | 欧美人与动性xxxxx杂 | 久草福利在线视频 | 少妇人妻邻居 | 自愉自愉产区二十四区 | 老子影院无码午夜伦不卡 | 天天做天天爱天天爽 | 日韩人妻潮喷中文在线视频 | 欧美老熟妇乱xxxxx | 免费在线观看av | 一区二区三区美女 | 精品欧美一区二区三区 | 亚欧美色图 | 亚洲日本丝袜丝袜办公室 | 免费日韩网站 | 亚洲精品久久久久久久久久吃药 | 成年人免费在线观看视频网站 | 亚洲午夜无码久久yy6080 | 真人作爱90分钟免费看视频 | 亚洲欧洲日本精品专线 | 免费一级片网站 | 欧美一卡2卡三卡4卡乱码免费 | 婷婷久久精品 | 91青青草| 极品少妇被弄得高潮不断 | exo妈妈mv在线播放高清免费 | 精品91视频 | 九九re6热在线视频精品66 | 特级无码毛片免费视频 | 午夜精品久久久久久久第一页按摩 | 男女一起插插插 | 2018av无码视频在线播放 | 兔费看少妇性l交大片免费 av大全在线 | 久久中文字幕无码a片不卡古代 | 久久久不卡国产精品一区二区 | 无码精品国产dvd在线观看9久 | 亚洲国产精品一区二区久久hs | 色窝窝无码一区二区三区 | 久久精品视频99 | 亚洲综合在线色 | 国产一区二区三区视频在线播放 | 国产又大又粗又爽的毛片 | 精品一区二区三区国产在线观看 | 日日干干| 国产精品人人妻人人爽 | 在线观看日本国产成人免费 | 国产精品人成视频免费国产 | 热久久久久久 | 午夜精品久久久久 | 一本色道无码不卡在线观看 | 26uuu另类亚洲欧美日本 | 欧洲熟妇色xxxxx欧美老妇伦 | 国产成人啪精品午夜在线观看 | 黄色小毛片| 欧美日韩一区二区在线观看 | 亚韩精品| 亚洲黄一区| 成人网站免费大全日韩国产 | 亚洲中文字幕无码久久2020 | 久久av无码精品人妻系列试探 | 亚洲日本中文字幕乱码在线 | 特级aaaaaaaaa毛片免费视频 | 天天综合网久久综合免费人成 | 亚洲 欧美 视频 手机在线 | 国产亚洲日韩在线a不卡 | 日日干综合 | 黄色片网站大全 | 都市激情校园春色亚洲 | 精品无码国产污污污免费 | 香蕉视频网站在线 | 久本草精品 | 亚洲国产精品无码一区二区三区 | 亚洲精品在线观看中文字幕 | 亚洲中文字幕无码久久2020 | 中文字幕在线无码一区二区三区 | 亚洲综合久久无码色噜噜 | 成人福利视频网站 | 西西人体大胆瓣开下部毛茸茸 | 免费观看理伦片在线播放视频软件 | 少妇高潮灌满白浆毛片免费看 | 亚洲精品一区二区在线观看 | 欧美无马| 久久久精品国产99久久精品麻追 | 亚洲一级免费看 | 在线看片无码永久av | 丁香在线 | 亚洲国产五月综合网 | 色偷偷av亚洲男人的天堂 | 日日碰狠狠躁久久躁96avv | av狠狠 | 在线观看一区视频 | 欧美一级淫片007 | 国产又色又爽又黄刺激视频 | 91一区二区在线 | 精品久久久久久久久午夜福利 | 中文字幕第9页 | 亚a∨国av综av涩涩涩 | 丰满诱人的人妻3 | 制服丝袜另类专区制服 | 亚洲欧美成人一区二区三区 | 青草国产超碰人人添人人碱 | 国产高潮av | 国产精品久久福利新婚之夜 | 久久久久麻豆v国产精华液好用吗 | 国产乱码精品1区2区3区 | 国产日韩视频在线 | 婷婷开心激情网 | 上司人妻互换hd无码中文 | 欧美性猛交xxxxx按摩欧美 | 亚洲国产日韩a在线播放性色 | 美女人人操| 999国产 | 久久97精品久久久久久久不卡 | 女人张开双腿让男人猛桶 | 狠狠色综合tv久久久久久 | 少妇激情一区二区三区视频 | 中文字幕久久久人妻无码 | 国产香蕉97碰碰视频碰碰看 | 好大好猛好爽好深视频免费 | 午夜精品久久久久久毛片 | 无码国产69精品久久久久app | 美国av大片 | 男女无遮挡毛片视频免费 | 亚洲成人免费在线 | 欧乱色国产精品兔费视频 | 国产五月色婷婷六月丁香视频 | 日韩成人无码中文字幕 | 免费无毒永久av网站 | 狠狠色丁香五月综合婷婷 | 一本久久道 | 天堂网av手机版 | 久久成人亚洲 | 超碰97人人做人人爱亚洲尤物 | av蓝导航精品导航 | 日韩aⅴ人妻无码一区二区 色综合视频一区中文字幕 日韩一区二区三区射精 | 东京热人妻丝袜av无码 | 狠狠色综合7777久夜色撩人ⅰ | www亚洲视频 | 国产黄色www| 日本久久片| 久久男人av资源网站 | 在线观看免费人成视频 | 在线欧美一区 | 日韩欧美国产一区二区三区在线观看 | 色窝窝免费播放视频在线 | 又大又爽又硬的曰皮视频 | 一区二区三区高清视频3 | 人妻丰满熟妇aⅴ无码 | 青青草国产久久精品 | 久九九精品免费视频 | 啦啦啦中文在线观看日本 | 天天摸天天透天天添 | 3344永久在线观看视频 | 久久久精品久久日韩一区综合 | 国产精品午夜一区二区三区视频 | 亚洲福利视频网站 | 精品国产乱码一区二区三区a | 久久99热全是成人精品 | 国产女女调教女同 | 最新中文字幕av无码不卡 | 91中文字幕视频 | 国产三级91 | 九九热在线精品视频 | av老司机在线播放 | 国产成人三级在线视频网站观看 | 97精品伊人久久久大香线蕉 | 久久久久久久久久一级 | 国产成人情侣激情视频 | 日韩av不卡一区 | 亚洲图片另类图片激情动图 | 国产av无码专区亚洲版综合 | 日本a网 | 国产精品亚| 亚洲自偷自偷在线制服 | 韩国无码一区二区三区免费视频 | 黑人糟蹋人妻hd中文字幕 | 国内盗摄视频一区二区三区 | 日韩插啊免费视频在线观看 | 男女黄床上色视频 | 欧美一区日韩一区 | 在线超碰av| 中国一级女人毛片 | 久久资源av | 国产又大又黄的视频 | 18禁黄网站男男禁片免费观看 | 成人中文字幕视频 | 少妇av射精精品蜜桃专区 | 最新精品国偷自产在线 | 日韩精品无码一区二区 | 欧美亚洲偷图色综合 | 日韩熟女精品一区二区三区 | 天天干夜夜艹 | 爱爱福利社 | 中文字幕在线视频播放 | 在线人成视频播放午夜福利 | 国产精品无码专区久久久 | 亚洲激情视频在线播放 | 日本少妇色 | 国产福利一区二区精品秒拍 | 在线不卡免费视频 | 日韩欧美自拍 | 中文字幕人妻高清乱码 | 国产二级一片内射视频插放 | 国产亚洲精品久久77777 | 久久91亚洲 | 久久免费视频一区二区 | 国产一区二区在线视频观看 | 忘忧草社区在线www网 | 中文字幕av片| 亚洲五月丁香综合视频 | 亚洲狼人综合 | 99精品自拍| 国产做a爱免费视频在线观看 | 老湿机69福利区午夜x片 | 1区2区3区4区产品不卡码网站 | 久久综合色一综合色88 | 伊人99| 性av盈盈无码天堂 | 日本成人免费观看 | 亚洲国产精品久久久久秋霞影院 | 福利在线影院 | 黄色一级a毛片 | 97超碰碰| 亚洲3atv精品一区二区三区 | 黑人巨大精品欧美黑白配亚洲 | 亚洲精品国产品国语在线 | 亚洲精品综合欧美一区二区 | 2019国产精品| 日韩网站免费观看 | 国产一区二区波多野结衣 | 国产精品疯狂输出jk草莓视频 | 蜜乳av中文字幕 | 色悠久久久久久久综合 | 牲高潮99爽久久久久777 | 免费看又黄又无码的网站 | 国产香蕉尹人在线视频你懂的 | 国产精品后入内射日本在线观看 | 天天干天天操天天干 | 欧美在线视频一区二区三区 | 综合无码一区二区三区四区五区 | 亚洲天堂av网| 99国产免费 | 国产区在线 | 精品国产一区二区三区久久久蜜月 | 精品h视频 | 无码人妻丰满熟妇啪啪欧美 | 久久国产精品精品国产色婷婷 | 成人午夜视频在线观看 | 肉色丝袜足j视频国产 | 国产精品成人网址在线观看 | 久久无码中文字幕免费影院蜜桃 | 老司机在线看片 | av片免费观看 | 国产女人叫床高潮视频在线观看 | 国产极品美女高潮无套嗷嗷叫酒店 | 国产黄色免费观看 | 99久久久国产 | 亚洲 欧美 国产 日韩 中文字幕 | 日本一本草久国产欧美日韩 | 精品视频免费在线观看 | 特级一级黄色片 | 国产在线不卡精品网站 | 天天综合天天干 | 99成人精品视频 | a∨变态另类天堂无码专区 九月婷婷人人澡人人添人人爽 | 麻豆精品一区 | 天堂亚洲精品 | 成人3d动漫在线观看 | av有码在线| 亚洲综合久久成人a片 | 国产精品久久久久影院亚瑟 | 日99久9在线 | 免费 | 欧美视频一二三 | 久草免费福利资源站在线观看 | 国产亚洲产品影市在线产品 | 12av毛片 | 人妻在厨房被色诱 中文字幕 | 熟妇人妻中文a∨无码 | 美女裸奶100%无遮挡免费网站 | 曰本又大又粗又黄又爽的少妇毛片 | 婷婷色香五月综合缴缴情香蕉 | 中文字幕亚洲男人的天堂网络 | 人妻熟女αⅴ一区二区三区 | 欧美一级性片 | 孕妇怀孕高潮潮喷视频孕妇 | 亚洲一区精品无码色成人 | 最近中文字幕免费mv在线 | 99日韩| 少妇人妻无码专用视频 | 五月精品| 日本午夜精品 | 亚洲黄网站在线观看 | 97久久婷婷五月综合色d啪蜜芽 | 久久久精品欧美一区二区免费 | 国产精品高潮视频 | 欧美日本在线 | 国产精品白丝喷水在线观看 | 亚洲欧美高清在线精品一区二区 | 3p人妻少妇对白精彩视频 | 亚洲视频精选 | 天天爽夜夜爽夜夜爽精品视频 | 娇妻在交换中哭喊着高潮 | 午夜成人爽爽爽视频在线观看 | 亚洲免费观看视频 | 无码国产精品免费看 | 久久人人爽人人爽人人片av超碰 | 色狠狠av一区二区三区 | 亚洲国产成人久久综合下载 | 亚洲国产成人一区二区精品区 | 一区二区三区视频免费 | 国产亚洲真人做受在线观看 | 好吊精品 | 9久9久女女热精品视频在线观看 | 精品一卡2卡三卡4卡乱码理论国产 | 青青青国产最新视频在线观看 | 国产18p | 色图插插插 | 日韩精品无码中文字幕电影 | 中文字幕日韩一区 | 国产欧美日韩a片免费软件 亚洲欧美国产国产一区 | 天天干天天谢 | 国产日韩一区二区三区免费高清 | 国产一区二区三区在线电影 | 国产精品一区二区亚瑟不卡 | av永久天堂一区二区三区香港 | 一本久久伊人热热精品中文 | 女人爽得直叫免费视频 | 免费午夜男女高清视频 | 日韩a片无码毛片免费看 | 野外一级片 | 97av麻豆蜜桃一区二区 | 成人免费看www网址入口 | 国产成人永久免费视频网站 | 亚洲第一aaaaa片 | 亚洲 欧美 激情 小说 另类 | 日本无乱码高清在线观看 | 欧美肥妇bwbwbwbxx | 亚洲黄网av| 日本亚洲欧洲免费无线码 | jizz久久 | av中文字幕潮喷人妻系列 | 狠狠狠狠干 | 精品国产一区一区二区三亚瑟 | 久久99精品视频 | 久久黄色一级视频 | 午夜视频在线观看视频 | 国产区精品福利在线社区 | 亚洲日韩一区精品射精 | 永久免费av | 97久久综合区小说区图片区 | 在线视频免费观看 | 午夜福利09不卡片在线机视频 | 日韩中文字幕v亚洲中文字幕 | 99精品久久久久久中文字幕 | 手机国产丰满乱子伦免费视频 | 午夜国产片 | 欧美日韩小说 | 国产成人无码国产亚洲 | 日韩不卡免费 | 日韩激情一区二区三区 | 天天狠天天透天干天天怕 | 亚洲国产日韩在线视频 | 日韩久久久精品 | 国产av明星换脸精品网站 | 亚洲色成人网站www永久男男 | 91av在线免费视频 | 国产精品嫩草影院免费观看 | 99热国产在线手机精品 | 久久午夜夜伦鲁鲁片无码免费 | 搡8o老女人老妇人老熟 | 大学生久久香蕉国产线看观看 | 无码中文字幕人妻在线一区 | 成 人 网 站国产免费观看 | 国产情侣一区 | 欧美在线免费 | 男女啪啪永久免费观看网站 | 成人免费毛片男人用品 | 午夜草逼 | 国产精品自拍网站 | 日本少妇中文字幕 | 亚洲中文字幕无码永久免弗 | 亚洲精品国产一区二区精华 | 日韩精品一区二区三区中文无码 | 欧美亚洲偷图色综合 | 午夜成人性刺激免费视频 | 爽到高潮无码视频在线观看 | 国产一线二线三线女 | 狠狠色丁香婷婷综合潮喷 | www.色播.com| 高清一区二区三区免费视频 | 强奷人妻日本中文字幕 | 亚洲丝袜一区 | 中文字幕国产视频 | 欧美精品18videosex性欧 | 国产黄色av网站 | 九九色精品 | 一本之道高清乱码 | 麻豆成人免费视频 | 免费看成人毛片 | 国产乱码精品一区二区 | 热思思99re久久精品国产首页 | 色老汉av一区二区三区 | 国产精品久线在线观看 | 在线观看免费高清在线观看 | 少妇扒开腿让我爽了一夜 | 国产日韩精品一区二区 | 国产精品美女久久久浪潮av | 国产亚洲精品美女在线 | 无码人妻丰满熟妇区视频 | 成人av日韩 | 日韩中文字幕v亚洲中文字幕 | 色国产精品一区在线观看 | 横恋母在线观看 | 欧美精品国产 | 狠狠婷 | 久久人人爽人人爽人人片亞洲 | 成人国产一区二区 | 精品伊人久久久大香线蕉天堂 | 熟妇女人妻丰满少妇中文字幕 | 亚洲一区二区日本 | 国产乱人伦app精品久久 | 香蕉视频91 | 夜夜骑夜夜操 | 在线精品亚洲一区二区小说 | 国产精品第13页 | 韩国精品一区二区 | av无码岛国免费动作片 | 福利久久久 | 久久久久资源 | 黄色片视频免费在线观看 | 又色又污又爽又黄的网站 | 2019精品国自产拍在线不卡 | 尹人香蕉99久久综合网站 | 亚洲一区二区观看 | 96av在线 | 国产成人一区二区无码不卡在线 | 久久怡春院 | 综合网天天色 | 狠狠色丁香久久综合 | 国产成人av性色在线影院 | 久久一本久综合久久爱 | 亚洲va久久久噜噜噜久久无码 | 无码人妻精品一区二区三 | 日韩精品伦理 | 自拍偷拍亚洲图片 | 国产欧美视频在线 | 亚洲黄色三级视频 | 黄色片亚洲 | 亚洲精品6| www..com黄色 | 亚洲性天堂 | 乱人伦人妻中文字幕 | 99精品热视频| 国产91大片 | 亚洲精品一区二区三区新线路 | 国产在线播放91 | wwwxxxxx日本 | 亚中文字幕 | 欧美精品毛片久久久久久久 | 国产高潮失禁喷水爽到抽搐 | 手机永久无码国产av毛片 | 久久久999成人 | 台湾精品一区二区蜜桃 | 视频免费在线 | 日韩一区二区三区四区五区六区 | 在线永久看片免费的视频 | 成年男人裸j照无遮挡无码 午夜性刺激免费视频 | 动漫精品啪啪一区二区三区 | 97人伦色伦成人免费视频 | 中文字幕人成乱码熟女免费 | 欧美精品v | 亚洲天堂在线观看完整版 | 朝桐光一区二区三区 | 亚洲三级免费 | 欧美麻豆视频 | 精品综合久久久久久98 | 亚洲精选在线观看 | 成人xxxx| 在线看片网站 | 国产成人亚洲精品另类动态图 | 91网站在线免费看 | 内射极品少妇xxxxxhd | 狠狠久久精品中文字幕无码 | 亚洲性人人天天夜夜摸18禁止 | 欧美日韩人妻精品一区二区三区 | 午夜成人片在线观看免费播放 | 日韩黄色网页 | 丝袜老师高潮呻吟高潮 | 久久免费在线观看 | 激情综合色综合啪啪五月丁香 | 人妻无码中文字幕永久在线 | 97国产在线 | 国产熟妇的荡欲午夜视频 | 色播欧美 | 成人区人妻精品一区二区不卡网站 | 日本 欧美 制服 中文 国产 | 亚洲精品久久久久久久久久 | 97国产精品久久 | 97se色综合一区二区二区 | 青青国产线免观 | 热久久99热精品首页 | 乱子伦视频在线看 | 久久草莓香蕉频线观 | 95精品视频 | 国产精品视频www | 国产精品久久久久9999高清 | 樱花草在线社区www 色77久久综合网 | 中文字幕日韩亚洲 | 成人免费无码大片a毛片户外 | 色午夜日本高清视频www | 久久久久国产精品麻豆ar影院 | 国产白丝精品爽爽久久久久久蜜臀 | 成人h片在线观看 | 国产白丝jk捆绑束缚调教视频 | 久草99 | 橘梨纱av一区二区三区在线观看 | 国精产品一品二品国在线 | 国产真实野战在线视频 | 一本大道色婷婷在线 | 人妻无码久久久久久久久久久 | 在线观看h网站 | 成人免费午夜福利片在线观看 | 全部免费的毛片在线看 | 国产网站精品 | 自拍偷自拍亚洲精品第1页 久久天天躁夜夜躁狠狠躁 亚洲成av人影院在线观看 | 污片在线观看 | 亚瑟av亚洲精品一区二区 | 亚洲精品自产拍在线观看亚瑟 | 國产一二三内射在线看片 | 亚洲最大在线观看 | 国模精品一区 | 久久精品国产亚洲欧美成人 | 日日噜噜夜夜狠狠视频免费 | 国产性生活片 | 老熟妇仑乱视频一区二区 | 国产综合av一区二区三区无码 | 精品无人区乱码1区2区3区在线 | 久久久久久久久久久影视 | 夜夜添狠狠添高潮出水 | 新婚人妻不戴套国产精品 | 天天干天天干天天操 | 国产精品人人爱一区二区白浆 | 又色又爽又黄18网站 | 日本亚州视频在线八a | 国产成人 综合 亚洲欧洲 | 国产成人一区二区三区在线 | 中文字幕av日韩 | 午夜视频在线观看免费观看1 | 波多野结衣一区二区三区在线观看 | 久久精品无码av | 在线观看第一页 | 欧洲做受高潮欧美裸体艺术 | 人妻精油按摩bd高清中文字幕 | 在线资源av| 久久久久久久99 | 国产18精品乱码免费看 | 波多野结衣啪啪 | 国产成人av在线播放影院 | 最新中文字幕在线视频 | 国产日韩久久久 | 香蕉国产片一级一级一级一级 | 2019最新中文字幕在线观看 | 国产在线精品视频免费观看 | 中文字幕无码av波多野吉衣 | 久久无码中文字幕免费影院 | 国产精品视频在线观看免费 | 午夜视频福利 | 91精品国产综合久久香蕉的特点 | 极品少妇被猛的白浆直喷白浆 | 亚洲激情综合网 | 亚洲成人中文字幕在线 | 秋霞午夜久久午夜精品 | 波多野结衣在线观看一区 | 国产最变态调教视频 | 欧美一区二区三区的 | 午夜日韩在线 | 性做久久久 | 成人不卡视频 | 一个本道久久综合久久88 | 麻豆天美国产一区在线播放 | caopor超碰| 无遮挡激情视频国产在线观看 | 成人av夸克网址 | 亚洲人成网站免费播放 | 无遮掩无码h成人av动漫 | 狠狠做深爱婷婷久久综合一区 | 国产在线精品第一区二区 | 国产精品嫩草av | 啪啪福利社 | 亚洲一区无码精品色 | 亚洲aⅴ无码国精品中文字慕 | 欧美性猛交xxxx乱大交蜜桃 | 另类专区亚洲 | 久久久亚洲精品一区二区三区浴池 | 色妞色视频一区二区三区四区 | 国产91精品入口福利 | 老外和中国女人毛片免费视频 | 婷婷五月俺也去人妻 | 黄色资源网站 | 久久国产热这里只有精品 | 亚洲激情文学 | 午夜精品久久久久久久久久久久久蜜桃 | 日日不卡av | 国产中文字幕视频 | 成人黄色录像 | 国产精品婷婷午夜在线观看 | 久久国产精品一区二区三区 | 日韩不卡高清视频 | 日韩资源网 | 欧美丰满老熟妇乱叫 | 久久视频黄色 | 玖玖爱国产 | 国产一区二区三区久久 | 福利免费观看午夜体检区 | 人人妻人人澡人人爽欧美二区 | 亚洲人成网站在线播放小说 | 色综合热无码热国产 | 欧美成人在线视频 | 2020最新国产情侣网站 | 日韩欧精品无码视频无删节 | 夜夜爽av福利精品导航 | 狠狠摸狠狠澡 | 欧美 日韩 中文 | 亚洲欧美闷骚少妇影院 | 国内精品乱码卡一卡2卡三卡新区 | 黑人巨大人精品欧美三区 | 波多野结衣aⅴ在线 | 日韩一级片免费在线观看 | 国产猛烈高潮尖叫视频免费 | 亚洲 欧美 中文 日韩aⅴ | 中文有码亚洲制服av片 | 亚洲国产日韩在线人高清 | 免费毛片在线看片免费丝瓜视频 | 极品无码av国模在线观看 | 精品亚洲国产成人av不卡 | 国产精品任我爽爆在线播放, | 亚洲综合在线色 | 国产98在线 | 亚洲三区在线 | 国产成人精品无码一区二区老年人 | 超薄肉色丝袜一二三四区 | 免费无码又爽又刺激成人 | 国产精品一二区在线观看 | 尤物av无码色av无码麻豆 | 国产99久久精品一区二区 | 欧洲精品不卡1卡2卡三卡四卡 | 国产福利一区二区三区在线视频 | 精品久久久久久无码国产 | 99精品热| 蜜色视频 | 无码国产色欲xxxxx视频 | 成 人 网 站 免费 在线 | 久久精品成人免费观看 | 精品国产乱码久久久久久绯色 | 在线看无码的免费网站 | 久久婷婷五月综合色国产 | 久9re热视频这里只有精品 | 女人被躁到高潮嗷嗷叫免费 | 国产乱码卡二卡三卡4 | 精品少妇无码av在线播放 | 国产美女自卫慰视频福利 | 欧洲成人一区二区三区 | 欧美激情视频一区二区三区在线播放 | 日本阿v网站在线观看中文 成人欧美在线视频 | 久久亚洲精品国产精品婷婷 | 狠狠亚洲色一日本高清色 | aaaa一级片| 亚洲精品国产成人99久久 | 黑人巨大精品欧美久久 | 97se亚洲国产综合自在线小说 | 黄色免费视频观看 | 国产一区二区欧美 | 狠狠干在线 | 精品国产男人的天堂久久 | 五十路毛片 | 人成在线 | 亚洲一区在线观 | 久久高清av| 寂寞骚妇被后入式爆草抓爆 | 国产精品爱久久久久久久电影蜜臀 | 91看片在线 | 99视频在线精品国自产拍 | 精品噜噜噜噜久久久久久久久 | 91成人黄色| 人妻少妇69式99偷拍 | 久久久久久婷婷 | 香蕉av在线| 小妖精又紧又湿高潮h视频69 | 国产人澡人澡澡澡人碰视频 | 亚洲福利在线观看 | 欧美深度肠交惨叫 | 亚洲精品中文字幕无码蜜桃 | 精品国产青草久久久久福利 | 欧美色啪| 日本丰满的人妻hd高清在线 | 欧美日韩中文字幕视频不卡一二区 | 成人国产精品视频 | 秋霞视频在线观看 | 97无码视频在线看视频 | 国产又色又爽 | 日日碰狠狠躁久久躁综合网 | 人人鲁人人莫人人爱精品 | 国产99re热这里只有精品 | 99热激情| 中文字幕av久久爽一区 | 亚洲愉拍自拍 | 久久精品人人做人人妻人人玩 | 五月天久久久 | 亚洲国产精品成人综合在线 | 91精品视频网站 | 国产欧美日韩在线观看一区二区 | 2022一本久道久久综合狂躁 | 日皮视频在线观看 | 草草草在线观看 | 激情福利| 国产精品欧美久久 | 国产亚洲tv在线观看 | 日韩a片无码一区二区三区电影 | 东京道一本热中文字幕 | 国产3p精品一区 | 西西大胆午夜人体视频 | 久艾草在线精品视频在线观看 | 西西人体大胆瓣开下部自慰 | 毛片免费视频观看 | 啦啦啦免费高清视频在线观看 | 超碰在线影院 | 黄色成人毛片 | 老牛影视一区二区三区 | 欧美精产国品一二三区 | 午夜在线欧美蜜桃 | 国产精品丝袜黑色高跟鞋 | 日韩高清在线观看永久 | 一级一片免费看 | 伦伦影院午夜理伦片 | 国产高清色高清在线观看 | 四虎精品免费永久免费视频 | 国产精品无码久久综合网 | 亚洲成a人无码亚洲成www牛牛 | 91一级片 | 2020精品国产户外 | 国产亚洲精品久久久久9999 | 无套内射chinesehd熟女 | 色狠狠干 | 精品久久久久久无码人妻蜜桃 | 一本久久a久久精品vr综合 | 夫妻啪啪呻吟x一88av | 日韩~欧美一中文字幕 | 国产精品va无码免费 | 制服丝袜在线第一页 | 国产三级精品三级在专区 | 精品一区二区免费视频 | 国产偷窥熟精品视频 | 免费观看潮喷到高潮大叫网站 | 国精产品一区二区三区有限公司 | 伊人精品久久久大香线蕉 | a国产在线 | 波多野结衣一区二区三区高清av | 久久大香香蕉国产免费网动漫 | 国产xxx69麻豆国语对白 | 久久6精品 | 九九视频在线免费观看 | 国产精品丝袜肉丝出水 | 国产精品厕所 | 欧美日韩在线视频观看 | 在线国产日韩 | 久久综合操 | 五月婷婷一区 | 无码h黄肉动漫在线观看999 | 国产成人精品自在线导航 | 亚洲在线资源 | 激情小视频在线观看 | 欧美欧洲成本大片免费 | 国产女人叫床高潮视频在线观看 | 亚洲成a人无码亚洲成www牛牛 | 国产偷国产偷高清精品 | 日韩视频中文字幕精品偷拍 | 欧美激情国产精品免费 | 精品黑人 | 东京热男人av天堂 | 色91视频| 丰满少妇大力进入 | 国产自产在线视频一区 | 国产免费脚交足视频在线观看 | 久久久www成人免费看片 | 色哟哟国产 | 超碰aⅴ人人做人人爽 | 国产亚洲精品久久久性色情软件 | 久久中文字幕人妻熟女 | 国内盗摄视频一区二区三区 | 亚洲国产经典 | 国产v亚洲v天堂无码久久久 | 麻豆国产在线 | 国产在线偷观看免费观看 | 色欲天天婬色婬香影院视频 | 国产欧美日韩一区二区加勒比 | 亚洲成av人在线视猫咪 | 欧美 亚洲 国产 另类 | 亚洲精品一区二区三区蜜桃久 | 久久久久久穴 | 亚洲精品入口一区二区乱麻豆精品 | 久久av高潮av无av萌白 | 日本久久久久久久久 | 国产精品亚洲色婷婷99久久精品 | 亚洲高清国产拍精品闺蜜合租 | 国产av电影区二区三区曰曰骚网 | 色哟哟精品视频在线观看 | 亚洲拍拍视频 | 日韩综合夜夜香内射 | 国产日产欧产精品精品app | 国产精品久久欧美日韩 | 五月天激情在线 | 亚洲人成无码网www电影榴莲 | 亚洲成在人线免费视频 | 亚洲第一狼人天堂久久 | 国产偷国产偷亚洲清高网站 | 99精品国产丝袜在线拍国语 | 久久久国产精品人人片 | 麻豆国产av丝袜白领传媒 | 日韩做a爰片久久毛片a片 | 国产乱码精品一区二三区蜜臂 | 日韩久久无码免费毛片软件 | 婷婷一区二区三区 | 无码熟妇人妻av在线影院 | 久久天天躁狠狠躁夜夜av不卡 | 久久人人爽天天玩人人妻精品 | gav久久| 久久99国内精品自在现线 | 午夜福利日本一区二区无码 | 国产亚洲精品久久19p | 亚洲理论在线中文字幕观看 | 成人免费无码大片a毛片抽搐色欲 | 四虎永久在线视频 | 色播影院性播影院私人影院 | 欧美制服丝袜亚洲另类在线 | 欧美在线播放 | 精品久久久无码中文字幕边打电话 | 青草青在线视频在线观看 | 日本免费最新高清不卡视频 | 羞羞动漫在线观看 | 少妇人妻综合久久中文 | 国产伦精品一区二区三区视频网站 | 精品av一区二区三区不卡 | 最新欧美精品一区二区三区 | 5x社区满18击进入av网站 | 一级高清黄色片 | 国产精品一区二区在线观看99 | www.亚洲欧美 | 成人免费视频一区 | 国产精品99无码一区二区 | 日本在线视频免费观看 | 十八岁以下禁止观看黄下载链接 | 欧美叉叉叉bbb网站 能看av的网站 | 在线精品视频一区二区 | 日韩国产欧美视频 | 亚洲精品国产精品制服丝袜 | 2021亚洲国产精品无码 | 亚洲丁香五月天缴情综合 | 18禁超污无遮挡无码网址极速 | 欧美丰满老妇性猛交 | 激情久久综合 | 国产小视频a | 超碰操| 老司机久久精品最新免费 | 精品亚洲欧美无人区乱码 | 高清国产精品人妻一区二区 | 毛片网站免费 | 成人免费看片39 | 国产va免费精品高清在线观看 | 四虎成人永久在线精品免费 | 一区二区三区偷拍 | 美国三级视频 | 美女毛片视频 | 欧美精品一级片 | 亚洲日本中文字幕乱码中文 | 国产女人高潮毛片 | 亚洲乱码一区 | 国产在线清纯极品美女援交 | 久久九九有精品国产23百花影院 | 亚洲日本一区二区三区在线播放 | 亚洲欧美日韩中文字幕在线一区 | 欧美成人一区二免费视频软件 | 狠狠躁夜夜躁人人爽天天天天 | 精品一区免费观看 | 人人妻人人澡人人爽精品日本 | 久久久免费观看视频 | 日韩亚洲国产中文永久 | 日韩精品无码一本二本三本色 | 依依成人精品视频在线观看 | av网页在线观看 | 性欧美一区二区 | 国产理论视频在线观看 | 观看av免费| 久久精品极品盛宴观看 | 国产亚洲成av人在线观看导航 | 国产字幕侵犯亲女 | 国产精品久久国产三级国 | 先锋影音av最新资源网 | 亚洲一本一道一区二区三区 | 成人无码a片一区二区三区免 | 9i在线看片成人免费 | 一本色道无码道dvd在线观看 | 久久人搡人人玩人妻精品首页 | 久久久日韩精品一区二区 | 少妇被粗大猛进进出出s小说 | 日本免费观看mv免费版视频网站 | 黄色成人在线播放 | 欧美色图中文字幕 | 国产精品偷窥女厕视频 | 亚洲综合网国产精品一区 | 99国产精品久久久久久久日本竹 | jizz97| 丰满人妻熟妇乱又伦精品视频三 | 日韩精品一卡2卡3卡4卡新区乱码 | 亚洲综合另类小说专区 | 欲色影视天天一区二区色香欲 | 国精产品一区二区三区 | 日韩精品一区二区三区在线观看 | 亚洲 国产 另类 精品 专区 | 久久日本三级韩国三级 | 日韩激情毛片 | 国产精品亚洲专区无码第一页 | 男人操女人的网站 | 男人天堂网在线观看 | 亚洲2022国产成人精品无码区 | 亚洲成av人片在线观看wv | 亚洲中文字幕琪琪在线 | 看黄色一级片 | 亚洲综合久久成人av | 国产啪精品视频网站免 | www.久久网 | 国产亚洲精品久久久久久久 | 色综合久久久无码中文字幕 | 国产网曝门亚洲综合在线 | av在线资源观看 | 97福利视频| 亚欧成a人无码精品va片 | 4399理论片午午伦夜理片 | 精品中文字幕一区 | 日韩插插插 | 永久免费的av在线电影网无码 | 免费福利av| 91天堂在线| 天天澡日日澡狠狠欧美老妇 | 综合一区无套内射中文字幕 | 四虎成人永久在线精品免费 | 久久伊人精品青青草原app | 婷婷亚洲五月 | 久久久国产成人一区二区 | 最近2019中文字幕大全视频10 | 超碰com | 久久这里只有 | 欧美成人在线视频 | 青青自拍视频 | 波多野结衣中文字幕久久 | 无码日韩做暖暖大全免费不卡 | 激情瑟瑟 | 国产一区二区三区四区视频 | 国产操比视频 | 国产麻豆精品福利在线观看 | 日韩在线一 | 成人特级毛片www免费版 | 国产自美女在线精品尤物 | 天天躁日日躁狠狠躁退 | 午夜性色福利影院 | 国产午夜精品无码理论片 | 杨贵妃颤抖双乳呻吟求欢小说 | 亚洲国产美女精品久久久久∴ | 精品av无码国产一区二区 | 热99re久久精品 | 天天摸天天操天天爽 | 麻豆视传媒官网免费观看 | 亚洲人成电影网站在线播放 | 天天看天天色 | 成年女人毛片免费观看97 | 欧美xxxxx性 欧美精品第一页 | 夜夜操免费视频 | 国产精品久久久久蜜臀 | 国产裸体无遮挡 | 亚洲精品99 | 亚洲视频一区在线播放 | 久久综合精品国产二区无码 | 亚洲国产午夜精华无码福利 | 五月天激情影院 | 国产三级高清 | 男人撕开奶罩揉吮奶头视频 | 国内精品久久久久影院一蜜桃 | 成人欧美一区二区三区黑人动态图 | 五十路毛片 | 国内精品人妻无码久久久影院 | 99精品毛片 | 欧美日韩三级在线观看 | 少妇人妻大乳在线视频不卡 | 欧美孕妇变态孕交粗暴 | 欧美亚洲精品中文字幕乱码 | 精品999久久久 | 四虎影院在线观看免费 | av中文字幕在线免费观看 | 美梦视频大全在线观看高清 | 男女啪啪高潮无遮挡免费 | 19禁无遮挡啪啪无码网站 | 午夜福利不卡片在线机免费视频 | 中文字幕a在线观看 | 免费1级做爰片在线观看爱 www激情 | 亚洲中文字幕无码爆乳av | 亚洲一区爱区精品无码 | 一区二区三区午夜无码视频 | 91在线无精精品一区二区 | 欧美重口另类在线播放二区 | 国产99久久久国产精品免费看 | 久久久久香蕉视频 | 最新av网址大全 | 国产精品乱码久久久久软件 | 久操免费视频 | 国产高清色高清在线观看 | 国产女人叫床高潮大片 | 亚洲综合无码无在线观看 | 亚洲熟女久久色 | 91亚洲免费 | 国产精品毛片av久久 | 国产在视频线在精品视频2020 | 免费无码不卡视频在线观看 | 国产99久久久国产无需播放器 | 激情综合五月天 | 亚洲hh| 国产成人92精品午夜福利 | 国产精品偷伦视频免费还看旳 | 国产欧美一级片 | 国产黑丝在线观看 | 中文国产成人精品久久久 | 亚洲欧美成aⅴ人在线观看 中文字幕无码av激情不卡 | 亚洲视频网 | 无翼乌18禁全肉肉无遮挡彩色 | 欧美疯狂黑人xxxxbbbb | 精品国精品国产自在久不卡 | 国产精品一 | 精品国产乱| 国产无套精品一区二区三区 | 国产精品xxx在线 | 日韩人妻熟女中文字幕aⅴ春菜 | 手机在线精品视频 | 伊人色综合网久久天天 | 久久久久久久福利 | 领导边摸边吃奶边做爽在线观看 | 日韩精品视频在线 | 久久福利av| 国产精品宾馆在线精品酒店 | 精品久久久久久久久午夜福利 | 亚洲最大av资源网在线观看 | av网在线 | 69国产 | 成人性生活免费视频 | 久久综合狠狠综合久久激情 | 男人天堂视频在线观看 | 九九九九九九精品任你躁 | 国产aⅴ夜夜欢一区二区三区 | 国产精品视频一 | 色老板精品无码免费视频 | 国产精品日韩一区二区 | 亚洲激情在线观看 | 不卡一卡二卡三乱码免费网站 | 狼群社区www中文视频 | 无码人妻一区二区三区兔费 | 免费又大粗又爽又黄少妇毛片 | 无码免费毛片手机在线无卡顿 | 国产精品91视频 | www.免费av | 久久精品aⅴ无码中文字字幕蜜桃 | 日日日日做夜夜夜夜无码 | 色噜噜av男人的天堂 | 久久538| 亚洲人成图片小说网站 | 国偷自产一区二区免费视频 | 鲁鲁鲁爽爽爽在线视频观看 | 欧美天天影院 | 精品人妻中文av一区二区三区 | 中文字幕第二页 | а√天堂www在线а√天堂视频 | 国产无遮挡又爽又黄的视频 | 午夜视频在线看 | 国产成人精品午夜福利软件 | 四虎永久在线 | 成人无码av免费网站 | 久久18禁高潮出水呻吟娇喘 | 色噜噜狠狠狠狠色综合久 | 韩日中文字幕 | 日韩性爰视频 | 久久免费在线观看视频 | 小少呦萝粉国产 | 欧美精产国品一二三区 | 九九热精品在线视频 | 伊人99| 国产wwww| 无码专区6080yy国产电影 | 性做久久久久久 | 天堂网中文在线 | 人人干视频 | 十八岁污网站在线观看 | 日韩欧美亚洲精品 | 亚洲高清国产拍精品网络战 | 人人澡人人澡人人澡 | 国产精品不卡视频 | 免费1级做爰片在线观看爱 www激情 | 在线免费看av片 | 无码精品国产d在线观看 | 亚洲成a人v欧美综合天堂 | 伊人骚 | 小泽玛莉亚一区二区视频在线 | 在线精品一区二区 | 久久九九久精品国产 | 全黄激性性视频 | 99久久国产亚洲高清观看 | 久久人人爽人人爽人人片av免费 | 精品香蕉一区二区三区 | 中国一级黄色 | 999免费视频 | 欧美性做爰片免费视频看 | 乌克兰毛片 | 国产成人欧美视频在线观看 | 暖暖 在线 日本 免费 中文 | 久久精品视频播放 | 国产乱人伦偷精品视频免下载 | 亚洲日本va午夜蜜芽在线电影 | 18禁裸乳无遮挡自慰免费动漫 | 少妇一区二区三区四区 | 中文无码一区二区三区在线观看 | 毛片手机在线 | 国产00粉嫩馒头一线天萌白酱 | 国产亚洲一区二区三区 | 1000部拍拍拍18勿入免费视频 | 99精品福利 | 色婷婷六月亚洲综合香蕉 | 亚洲美女毛片 | 久久影院一区 | 国产乱人激情h在线观看 | 亚日韩av | 国产美女视频国产视视频 | 伊人网视频在线观看 | 国产精品久久久久9999无码 | 国产精品国产三级在线专区 | 久久超碰精品一夜七次郎 | 色视频综合无码一区二区三区 | 国产午夜精品无码理论片 | 欧美大胆a | 天堂国产 | 手机看片日韩福利 | 亚洲欧洲精品一区二区 | 欧美精品一区二区三区久久久竹菊 | 精品人妻二区中文字幕 | 尹人综合网 | 亚洲国产精品无码专区 | 在线观看国产精品日韩av | 亚洲综合成人av一区在线观看 | 超清无码av最大网站 | 九九黄色片 | 国产精品成人一区二区三区 | 91成人精品一区二区三区四区 | 中文字幕乱码人妻综合二区三区 | 看日本黄色录像 | 日韩中文字幕v亚洲中文字幕 | 女同av在线 | 欧洲女人牲交性开放视频 | 在线观看国产精品入口男同 | 久久国产精品福利一区二区三区 | 永久免费无码av网站在线观看 | 日木强大喷奶水av片 | 久久99精品久久久久久青青 | 成人在线观看网站 | 亚洲成熟女人毛毛耸耸多 | 天堂av色综合久久天堂 | 亚洲精品一二三四 | 无码免费伦费影视在线观看 | 午夜理论无码片在线观看免费 | 亚洲天堂一区二区三区 | 成人免费毛片观看 | 西西人体大胆瓣开下部毛茸茸 | 亚洲精品无码久久久久 | 免费三级现频在线观看免费 | 一区在线观看视频 | 久久艹精品视频 | 国产sm调教视频在线观看 | 日本xxxx人| 国产黄色av片| 九九99无码精品视频在线观看 | 伊人网伊人影院 | 国产主播av福利精品一区 | 亚洲精品一区二区在线观看 | 国产亚洲日韩在线三区 | 日韩天堂| 欧美成人天堂 | 亚洲精品无码久久久久av麻豆 | 精品视频三区 | 西西人体大胆扒开下部337卩 | 色婷婷五月综合亚洲影院 | 影音先锋大型av资源 | 在线国产一区二区三区 | 国产丝袜视频 | 久久97精品久久久久久久不卡 | 日本少妇裸体做爰 | 成人综合免费视频 | 粉嫩虎白女p虎白女在线 | 国产成人h | 亚洲中文字幕无码日韩 | 亚洲日韩欧美国产高清αv 精品亚洲国产成人蜜臀av | 国产破外女出血视频 | 少妇三级全黄在线播放 | 伊人老司机| 久久日本视频 | 日本一区二区a√成人片 | 91狠狠| 国产无遮挡吃胸膜奶免费看 | 亚洲va无码手机在线电影 | 久在线 | 久久免费看少妇高潮av影视 | 精品久久久免费视频 | 特黄一级视频 | 国产污视频在线看 | 五月婷婷激情网 | 亚洲视频自拍 | 狠狠躁天天躁无码中文字幕 | 尤物精品 | 青青狠狠噜天天噜日日噜 | 中文字幕无码中文字幕有码a | 亚洲成年网站青青草原 | 一区二区三区波多野结衣 | 久久亚洲色www成爱色 | 成人av中文字幕 | 亚洲精品无码成人网站 | 久久久久88色偷偷 | 无码人妻丰满熟妇区视频 | 无码专区人妻系列日韩精品少妇 | 免费看黄色大片 | 在线免费观看中文字幕 | 免费看的一级片 | 国内精品伊人久久久久av一坑 | 亚洲伊人丝袜精品久久 | 秋霞无码久久久精品交换 | 亚洲国产成人手机在线电影 | 国产在线码观看清码视频 | 91人人看 | 国产女人18毛片水真多 | 老熟女一区二区免费 | 国产精品亚洲综合色区韩国 | 成人免费在线播放视频 | 国产精品久久久久久久伊一 | 日韩在线免费播放 | 国产精品亚洲欧美大片在线看 | 无码人妻巨屁股系列 | 国产亚洲aⅴ在线电影 | 在线成人免费视频 | 337人体做爰大胆视频 | 中文字幕免费在线看 | 国产亚洲精品久久久久丝瓜 | 91福利在线播放 | 亚洲综合熟女久久久30p | 欧美激情在线观看视频 | 日韩手机在线观看 | 日韩欧美小视频 | 国产大片网站 | 日韩a片无码一区二区五区电影 | 国产国产人免费人成免费视频 | 亚州日本乱码一区二区三区 | 秋霞特色aa大片在线 | 不卡视频一区二区三区 | 夜夜操夜夜干 | 国产欧美成人xxx视频 | 成年人国产 | 男女啪啪抽搐高潮动态图 | 日日日日干 | 日韩精品一区二 | 动漫精品专区一区二区三区不卡 | 色www国产亚洲阿娇 欧美日韩精品无码一本二本三本色 | 狠狠躁夜夜躁人人爽天天不 | www国产精品人妻一二三区 | 人妻系列无码专区无码专区 | 亚洲精品久久久久中文字幕一区 | 国产亚洲精品合集久久久久 | 免费黄色av片 | 夜鲁鲁鲁夜夜综合视频欧美 | 免费成人高清视频 | 女久久| 国产在线无码精品电影网 | 国产精品成人3p一区二区三区 | 激情中文小说区图片区 | 国产欧美在线观看不卡 | 欧洲美女av| 国内精品久久久久久影院8f | 国产精品人人做人人爽 | 成人妇女免费播放久久久 | 在线观看欧美精品 | 国产亚洲精品久久久美女 | 视频一区二区国产 | 免费看又色又爽又黄的国产软件 | 欧美理论片在线观看 | 亚洲一卡二卡 | 成人污| 男男做爰猛烈叫床爽爽小说 | 久久爰| 永久免费无码av网站在线观看 | 欧美猛少妇色xxxxx | 一级片播放 | 伊人久久久久久久久 | 国产精品性夜天天拍拍2021 | 国产精品高潮呻吟av久久无吗 | 国产99自拍 | 亚洲制服丝袜中文字幕自拍 | 久久受 | 人妻少妇精品专区性色av | 日韩福利在线观看 | 美国色综合| 国产情侣真实54分钟在线 | 男人草女人 | 亚洲欧美日韩综合在线一 | 国产人妻一区二区三区四区五区六 | 啪啪无码人妻丰满熟妇 | 国产成人乱码一二三区18 | 爱上av | 国产成人一区二区视频免费 | 黄色污污视频软件 | 999精品视频在线观看 | 人妻夜夜爽天天爽一区 | 好吊视频一区 | 日韩av不卡一区 | 色婷婷国产精品高潮呻吟av久久 | 欧洲吸奶大片在线看 | 欧洲色区 | 亚洲欧美日韩v在线观看不卡 | 国产精品亚洲五月天高清 | a视频在线 | 国产成人精品无码免费看夜聊软件 | 国模小黎自慰337p人体 | 一本大道香蕉在线播放 | 无码国产精品一区二区app | 免费国产乱理伦片在线观看 | 性一交一乱一乱一视频 | 亚洲无线看天堂av | 亚洲乱码日产精品bd在线下载 | 99在线精品国自产拍中文字幕 | 国产精品三级视频 | 新香蕉少妇视频网站 | 精品久久久久久无码中文野结衣 | 欧美国产第一页 | 久久不见久久见免费影院视频 | 中文字幕视频网 | 秋霞av网 | 日本在线看片免费人成视频 | 69亚洲乱人伦 | 一个色在线视频 | 无码av免费一区二区三区 | 精品乱码无人区一区二区 | 国产日韩欧美精品在线 | 国产性生活视频 | 内射巨臀欧美在线视频 | 久久婷婷六月综合色液啪 | 女人的洗澡毛片毛多 | 一区二区三区无码被窝影院 | 免费一级片视频 | 欧美牲交a欧美在线 | 人妻少妇精品无码专区芭乐视网 | 黄色av大全| 99精品久久久久久中文字幕 | 无套中出极品少妇白浆 | 久久香蕉综合色一综合色88 | 最新亚洲人成网站在线影院 | 无码人妻丰满熟妇a片护士 亚洲老女人视频 | 无码国产69精品久久久久网站 | 中文天堂最新版资源www | 九九热在线观看视频 | 精品国产三级a在线观看 | 亚洲综合无码精品一区二区 | 欧洲精品色在线观看 | 秋霞午夜一区二区三区黄瓜视频 | 爱爱一区 | 在线免费观看黄视频 | 91亚洲视频在线观看 | 免费激情小视频 | 亚洲高清乱码午夜电影网制服 | www.一级片 | 国产日本卡二卡三卡四卡 | 亚洲日韩国产二区无码 | 久久99久久精品 | 色翁荡息又大又硬又粗又视频图片 | 国产成人啪精品午夜网站 | 成年人的免费视频 | 精品久久久久久777米琪桃花 | 俄罗斯老熟妇性爽xxxx | 日韩熟女精品一区二区三区 | 黄色a一级 | 国产一级aa大片毛片 | 中文天堂在线最新版在线www | 亚洲精品1区 | 丁香五月网久久综合 | 亚洲aⅴ在线无码播放毛片一线天 | 亚洲一区第一页 | 欧美一区二区三区在线 | 1区2区3区高清视频 少妇被黑人4p到惨叫在线观看 | 亚洲人午夜精品 | 浪漫樱花在线观看高清动漫 | 性猛交娇小69hd | 小荡货好紧好爽奶头大视频 | 亚洲国产精品一区二区第一页 | 国产精品爽爽久久久久久 | 国产又a又黄又潮娇喘视频 中国女人做爰视频 | 国产亚洲精品成人av久久影院 | 国产伦精品一区二区免费 | 日韩最新在线 | 无码av专区丝袜专区 | 天堂资源在线www中文 | 国产精品久久久久久69 | 国产一级在线免费观看 | 午夜在线看的免费网站 | 国产老妇伦国产熟女老妇高清 | 成年女人爽到高潮喷视频 | 成人免费视频毛片 | 午夜尤物| 人妻无码熟妇乱又伦精品视频 | 久久久免费高清视频 | 亚洲一卡2卡新区国色天香 久久躁狠狠躁夜夜av | 国产午夜精品一区二区 | 国产乱子轮xxx农村 亚洲图片欧美在线看 | 国产a∨精品一区二区三区不卡 | 久久不见久久见免费影院www | 中文字幕永久 | 国内揄拍国内精品对白 | 91浏览器在线观看 | 成人在线视频免费 | 综合久久国产 | 中文字幕一区二区av | 亚洲国产人成自精在线尤物 | 大胆欧美熟妇xxbbwwbw高潮了 | 久久久久人妻精品区一 | 伊伊人成亚洲综合人网香 | 精品人妻无码视频中文字幕一区二区三区 | 国产亚洲精品久久久999 | 色欧美色 | 99久久久无码国产精品秋霞网 | 久久精品久久久精品美女 | 久久人人玩人妻潮喷内射人人 | 国产精品毛片一区二区三区 | 香蕉网站在线观看 | 久久综合噜噜激激的五月天 | 日韩国产欧美亚洲v片 | 人妻精品国产一区二区 | 国产精品第一区揄拍 | 久久三 | 国产精品爆乳在线播放第一人称 | 2019天天干天天操 | 亚洲欧洲精品成人久久av18 | 国产精品国产三级在线... | 一区二区三区在线 | 欧 | 国产精品久久网站 | (无码视频)在线观看 | 国产又色又爽又刺激在线播放 | 山外人精品影院 | av无码国产精品麻豆 | 男女同房做爰爽免费 | 亚洲综合激情五月久久 | 国产亚洲日韩欧美一区二区三区 | 让少妇爽到高潮视频 | 人人草在线观看 | 亚洲中文字幕无码一区无广告 | 男女性色大片免费网站 | 中国肥胖女人真人毛片 | 精品免费av | 毛片91 | 视频国产精品 | 亚洲 日韩 欧美 有码 在线 | 国产激情自拍 | 99久久99久久免费精品小说 | 中文字幕亚洲精品在线 | 亚洲人成网站在线播放2020 | 真人无码作爱免费视频网站 | 亚洲卡一卡二卡三乱草莓 | 亚洲欧洲成人a∨在线 | 国产1卡2卡三卡四卡精品 | 亚洲欧美另类综合偷拍 | 国产综合有码无码中文字幕 | av无需播放器 | 欧美成人精品在线观看 | 日韩毛片儿 | 国产激情视频在线观看 | 国产成人av国语在线观看 | 天天影视色香欲综合网一寡妇 | 成人免费午夜福利片在线观看 | 中文无码乱人伦中文视频在线 | 日本高清无卡码一区二区 | 婷婷精品 | 亚洲国产日韩a在线乱码 | 中国大陆精品视频xxxx | 毛片基地在线观看 | 亚洲欧洲av无码电影在线观看 | 一级在线免费观看 | 樱花视频在线免费观看 | 午夜精品久久久久久久爽 | 久久天堂av综合色无码专区 | 欧美香蕉网| 三级在线看中文字幕完整版 | 五月六月丁香 | 久久午夜无码鲁丝片秋霞 | 国产精品狼人久久久久影院 | 中文久久久 | 精品少妇一区二区视频在线观看 | 国产日产韩国精品视频 | 怡春院久久国语视频免费 | 欧美熟妇乱子伦xx视频 | 亚洲色欲色欲天天天www | 中文字幕在线不卡精品视频99 | 黄色国产一区 | 97久久国产亚洲精品超碰热 | 国内精品久久久人妻中文字幕 | 免费视频网站在线观看入口 | 精品人妻少妇一区二区三区不卡 | 久久精品国产欧美日韩99热 | 日本成人一区二区三区 | 视频一区二区三区四区五区 | 曰批全过程免费视频观看软件潮喷 | 久久午夜福利无码1000合集 | 夜夜躁狠狠躁日日躁 | 好吊视频一区二区三区四区 | 在线免费你懂的 | 欧妇女乱妇女乱视频 | 神马午夜福利不卡片在线 | 激情综合色 | 一级伦理农村妇女愉情 | 国产我不卡 | 国产成人av激情在线播放 | 中文精品一卡2卡3卡4卡国色 | 国产成人精品一区二区三区无码 | 亚洲精品欧美综合二区 | 自偷自拍亚洲综合精品第一页 | 成人网免费视频m3u8 | 亚洲精品一区二区三区四区久久 | 成人99视频 | 小妖精又紧又湿高潮h视频69 | 国产伦精品一区二区三区视频免费 | 亚洲国产人成自久久国产 | 四虎精品 在线 成人 影院 | 女人张开双腿让男人猛桶 | 男人放进女人阳道动态图 | 国产做a视频 | 九九99久久精品综合 | 女人张开双腿让男人猛桶 | 无码精品人妻一区二区三区人妻斩 | 中文国产成人精品久久久 | 少妇一级淫片免费放中国 | 天堂在线一区 | 国产盗摄精品一区二区酒店 | 亚洲一区二区三区含羞草 | 99久久婷婷国产综合精品青牛牛 | 亚洲妇女行蜜桃av网网站 | 日韩久久久久久久久久久 | 欧美特级特黄aaaaaa在线看 | 欧洲亚洲精品 | 最近高清中文在线字幕在线观看1 | 丰满肉嫩西川结衣av | 91久久色| 综合色区 | 免费国产污网站在线观看 | 无码国产精品高潮久久9 | 日本免费一区二区三区 | 51国产黑色丝袜高跟鞋 | 三级无码在钱av无码在钱 | 亚洲免费片 | 久久国产亚洲精品赲碰热 | 网站毛片| 中文字幕久久久久 | 精品国产偷窥一区二区 | 國产一二三内射在线看片 | 午夜夜伦鲁鲁片免费无码 | 久久无码人妻精品一区二区三区 | 91精品啪在线观看国产 | 欧美色图88| 国产资源在线播放 | av网站www | 国产日产亚洲系列最新 | 国产成人亚洲综合二区 | 国产人在线成免费视频 | 精品成人乱色一区二区 | 中文无码日韩欧免费视频 | 欧美在线三级 | www.爆操 | 国产精品无码一区二区牛牛 | 青青草国产午夜精品 | 精品日韩视频 | 精品国产sm最大网站蜜芽 | 成人毛片无码一区二区三区 | 亚洲 综合 校园 欧美 制服 | 久久人人艹| 成人无码av片在线观看 | 在线观看黄 | 我要看免费毛片 | 久草福利在线播放 | 噜妇插内射精品 | 国产精品一二三区久久狼 | 四虎影视国产精品永久地址 | 又黄又猛又爽大片免费 | 女人高潮流白浆视频 | 亚洲人成网站在线播放942 | www.久色 | 69超碰| 激情福利 | 色欲天天婬色婬香影院视频 | 第四色影音先锋 | 国产小屁孩cao大人 成人精品在线播放 | 最爽的乱婬视频a毛片 | 欧美精品一区二 | 天天色天 | 久久久国产一区二区三区 | 人人插人人搞 | 特级a毛片| 午夜成人性刺激免费视频 | 欧洲乱码伦视频免费国产 | 色综合视频一区中文字幕 | 在线a亚洲老鸭窝天堂av高清 | 久久天天躁狠狠躁夜夜97 | 欧美日韩国产综合新一区 | 男女视频在线 | 久久久久综合成人免费 | 色欲一区二区三区精品a片 亚洲影院一区二区三区 | 精品人妻系列无码一区二区三区 | 久久综合社区 | 亚洲熟女综合色一区二区三区 | 国产人妻精品一区二区三首 | 欧洲亚洲天堂 | 亚洲色成人网站www永久 | 曰韩欧美精品 | 18禁黄无码免费网站高潮 | 久久久精品日韩 | 国产91在线视频 | 国产伦精品一区二区三区高清版禁 | 日本特黄一级片 | 大学生粉嫩无套流白浆 |